单分散二氧化钛微球的制备与催化性能研究

摘要

本论文以钛酸丁酯为钛源，采用低温回流法和溶剂热法制备了单分散TiO2微球，所制备的样品具有较大的比表面积和优良的光催化性能，具有介孔材料的特征，有可能发展成为一种高效的催化材料，在污水处理、空气净化、自洁净材料等领域得到广泛应用。本论文主要进行了以下工作：
　　1．以钛酸丁酯（TBOT）为钛源，三乙醇胺（TEA）为配位抑制剂，利用溶胶-凝胶法（sol-gol）制备了无定形TiO2前体，分别采用低温回流和溶剂热法使前体晶化，成功制得了单分散TiO2微球。
　　2．利用XRD、SEM、BET、TG等方法对所制备的TiO2样品的物相结构、表面形貌及热稳定性等进行了表征；利用光催化还原Cr（Ⅵ）离子的反应表征了样品的催化活性。研究表明，低温回流法制备的TiO2样品，其物相以锐钛矿相为主；样品为分散性良好的微球，球形特征明显，粒径较为均匀，颗粒间无黏连。溶剂热法制备的样品，物相为锐钛矿相和金红石相的混晶结构；样品外观近似球形，表面粗糙，粒径不均匀且有黏连，反应条件改变时，微球破碎形成空心结构。BET分析表明，两种方法制备的样品均具有介孔结构，溶剂热法制备的样品比表面积较大；TG-DSC分析显示所得微球均具有很高的热稳定性；所制备的TiO2样品，光催化还原Cr（Ⅵ）离子的活性都很高，反应2h，离子去除率达到90％以上。
　　3．详细研究了反应溶剂、酸浓度、反应温度、反应时间等对TiO2微球结构、形貌及催化性能的影响。研究表明，以HCl/EtOH溶液为反应溶剂，有利于获得粒径均匀、分散性良好的微球。在溶剂热法过程中，酸浓度对物相有显著影响，酸浓度为5wt%时，TiO2样品中金红石含量达到极值。增大酸浓度到一定程度时，微球破裂，产生空心结构。在回流法和溶剂热方法中，升高反应温度、延长反应时间均有利于提高晶化程度；过高的反应温度或过长的反应时间容易造成微球团聚。以3wt%HCl/EtOH为回流溶剂，85℃回流2.5h制备的微球分散性最佳，催化性能最优，反应2h，Cr（Ⅵ）离子的去除率达99%。
　　4．研究了低温回流、溶剂热、高温煅烧三种晶化方法对制备TiO2纳米材料的影响。结果表明，相同的初始条件下，高温煅烧样品的晶化程度最高，但样品团聚严重，无法制备单分散微球，所得样品的光催化活性亦低于回流法和溶剂热法得到的TiO2样品。三种方法中，低温回流法是制备单分散TiO2微球介孔材料的最适宜方法。

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第一章 文献综述

1.1 TiO2光催化剂

1.2 单分散TiO2微球介孔材料

1.3 课题研究内容及其意义

第二章 单分散TiO2微球介孔材料的制备与性能研究

2.1实验主要仪器及试剂

2.2 回流法制备TiO2微球

2.3 TiO2微球的表征

2.4 回流法制备TiO2微球的影响因素分析

2.5 溶剂热法制备TiO2微球

2.6溶剂热法制备TiO2微球的影响因素分析

2.7 晶化方法对TiO2微球的影响

第三章 结果与讨论

3.1 回流法制备TiO2微球

3.2 TiO2微球的表征

3.3回流法制备TiO2微球的影响因素分析

3.4溶剂热法制备TiO2微球

3.5溶剂热法制备TiO2微球的影响因素分析

3.6 晶化方法对TiO2微球的影响

第四章 结论

参考文献

硕士学位期间发表论文

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