CMC-Ni-Fe纳米双金属体系对多氯联苯降解研究

摘要

本文通过对化学沉淀法制备纳米颗粒的技术加以改进，以羧甲基纤维素钠（CMC）作为稳定剂，优化了制备条件，在反应温度25℃，CMC/Fe=5(wt/wt)以及Ni/Fe=0.03(wt/wt)的条件下成功制备了CMC-Ni/Fe纳米双金属颗粒。用制得的CMC-Ni/Fe纳米双金属颗粒于30℃下降解5mg/LPCB77的溶液降解48h，当双金属颗粒用量为3g/L时，有高达94％的PCB77被降解，而没有加入CMC的Ni/Fe双金属体系只有71%的PCB77被降解。CMC-Ni/Fe纳米双金属颗粒经XRD检测，表现出明显的单质铁特征峰，且无铁氧化物特征峰，表明制备所得的纳米颗粒中的铁单质没有被氧化。经粒度分析仪的检测，CMC-Ni-Fe双金属纳米颗粒平均粒径在23.94nm，明显小于没有加CMC的Ni/Fe双金属颗粒粒径（100nm）。比表面积分析检测得知双金属颗粒比表面积为52.74093（m2/g）。同时通过红外分析得知CMC与Ni-Fe双金属颗粒通过齿桥螯合的方式相互作用。
　　由于纳米粒子表面缺少保护，容易被氧化，同时颗粒又小，容易发生团聚，两者共同作用导致脱氯效率急剧降低，并且纳米颗粒在水中的在回收具有相当的难度，从而导致纳米颗粒的二次污染。因此采用膜负载技术,制备CMC-Ni-Fe双金属颗粒掺杂的PVDF负载膜。SEM结果表面，纳米颗粒均匀分散在其中，而且明显的改善了空隙结构。用0.25g掺杂率为10%的PVDF负载膜对初始浓度为5mg/L的PCB77进行降解发现，经过48小时的降解，有70%的降解去除率。并且降解规律也符合准一级动力学模型，动力学常数为0.0256h-1
　　考虑到环境中PCBs的浓度比较低，很难直接处理，本文通过参考多重复乳的制备方法，制备了类脂包裹纳米催化体系的微球，实现外层的类脂富集水中的PCBs，内部的催化体系降解PCBs，同时达到富集和降解的效果。降解数据分析可知，在前四个小时就达到一个吸附平衡，随时间推移，在第24小时到第48小时之间，PCBs出现下降趋势。说明被外层脂富集的PCB77开始被降解。

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第一章 文献综述

1.1多氯联苯性质

1.2多氯联苯对环境的危害

1.3多氯联苯的治理

1.4 零价铁及其双金属体系对多氯联苯降解研究

1.5 本文研究的主要内容

第二章 CMC-Ni-Fe纳米双金属颗粒的制备及对PCB77的原位脱氯降解

2.1实验仪器和药品试剂

2.2 CMC-Ni-Fe纳米双金属颗粒的制备

2.3 CMC-Ni-Fe双金属颗粒的制备条件优化

2.4CMC-Ni-Fe双金属催化体系的表征

2.5 本章小结

第三章 负载镍铁双金属颗粒的PVDF膜对PCB77的降解研究

3.1 试验试剂和试验仪器

3.2 PVDF负载膜的制备

3.3 负载膜的微观结构

3.4 负载膜对PCB77的脱氯降解实验

3.5 本章小结

第四章 单硬脂酸甘油酯包裹CMC-Ni-Fe纳米颗粒微球的制备及对PCB77的降解研究

4.1 试验试剂药品和仪器

4.2 单硬脂酸甘油酯包裹内水相含纳米颗粒的多重复乳的制备

4.3 单硬脂酸甘油酯包裹纳米催化颗粒的微观结构

4.4 PCB77的富集降解实验

4.5本章小结

第五章 结论与建议

5.1结论

5.2建议

参考文献

致谢