巯基功能化活性炭的制备及其对Hg2+的吸附性能研究

摘要

长期以来,汞污染问题一直是重金属处理中的热点问题,而针对杂质离子浓度高、高酸性的PVC含汞废水是重金属处理的难点,因此开发出一种具有高选择性、耐酸性的吸附材料势在必行。
　　本文采用活性炭为基体,利用γ-巯丙基三甲氧基硅烷(TMMPS)为改性剂对其进行巯基改性,获得了新型除汞材料巯基功能化活性炭(FMTA)。采用SEM-EDS、XRF、XRD、BET、FT-IR、Raman等表征手段对吸附材料进行微观结构分析。SEM结果表明FMTA表面及孔道内覆盖了一层类似分子膜的有机物,且具有大小不一的孔结构,这种结构有利于汞离子在吸附材料上的扩散与吸附。经FT-IR、Raman、SEM和XRD分析,表明该分子膜为巯基功能化有机单分子层膜,采用这种制备方法可以成功在活性炭表面引入与汞离子具有高亲和力的官能团-SH。BET分析表明FMTA材料的比表面积为911.2m2/g,平均孔径为1.231nm,表明FMTA为微孔材料,发达的比表面积和微孔结构为吸附材料提供了更多的吸附活性位和更高的表面能。XRF分析表明吸附材料中硫元素含量为4.734％,有利于提高吸附材料FMTA的吸附容量及吸附选择性。
　　为获得高性能的FMTA吸附材料,探讨了材料制备过程中乙醇/水比例、改性剂浓度对材料性能的影响,对材料制备过程进行了优化。吸附动力学研究表明材料在25min内即达到吸附平衡,汞离子去除率达98.9%以上。对汞离子在吸附剂颗粒内进行传质研究,研究发现汞离子在吸附剂内的吸附过程为内扩散和表面扩散同时控制。实验探讨了汞离子在吸附剂上的吸附热力学性能,其最高吸附容量可达542.8939mg/g。结合20℃-60℃汞离子吸附的热力学数据,采用热力学方程进行拟合,结果表明吸附过程ΔH=-26.707kJ/mol,ΔS=-35.92J/(mol.K),说明汞离子在材料上的吸附过程为放热过程,温度升高不利于吸附过程的进行,另外,吉布斯自由能为负值表明吸附过程是自发进行的,并且物理吸附与化学吸附共存。
　　针对富含杂质离子、高酸性的PVC含汞废水环境,模拟考察了溶液酸度、共存离子对材料吸附性能的影响,结果表明FMTA在高酸(pH<1)下,材料仍能稳定存在,并保持一定的吸附能力,表明材料有很强的耐酸性;当溶液中共存离子Cd2+、Pb2+、Cu2+、Zn2+以及Cl-浓度100倍于汞离子的情况下,FMTA依然保持对汞离子高吸附性能,除Pb2+外,均保持很高的选择性,表明材料也具有去除溶液中铅离子的能力。综上,制备的巯基改性活性炭材料FMTA具有在PVC含汞废水处理的应用潜力,也可为其它高酸性环境中重金属离子的去除提供借鉴。

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第一章 文献综述

1.1汞

1.2水溶液中汞的分离研究进展

1.3汞离子吸附剂配体的有关研究进展

1.4活性炭研究进展

1.5除汞材料的选择

1.6本课题研究主要目的、内容及意义

第二章 实验方法

2.1实验仪器、设备以及主要试剂

2.2实验方法

第三章 表征分析结果

3.1扫描电子显微镜(SEM)表征

3.2 FMTA吸附材料的比表面积及孔结构分析（BET）

3.3 FMTA吸附剂X射线荧光分析仪(XRF)表征

3.4 FMTA吸附剂X射线衍射仪（XRD）表征

3.5热重-差热(TG/DTA)分析

3.6 FT-IR表征

3.7激光显微拉曼光谱分析

3.8 EDS能谱分析

第四章 汞在FMTA上的吸附性能分析

4.1吸附剂的制备及条件优化

4.2吸附动力学研究

4.3吸附等温线研究

4.4吸附过程的热力学分析

4.5 pH值对吸附效果的影响

4.6 Cl-及竞争离子存在时对FMTA吸附效果的影响

4.7真实废液中吸附实验

4.8 FMTA脱附与再生

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2展望

参考文献

致谢