纳米TiO2的制备及其在多相催化反应中的应用研究

摘要

二氧化钛纳米材料用于多相催化体系的优势在于其具有较大的比表面积和孔容、优良的光电化学效应以及较强的氧化能力，因此可用于以光催化降解有机污染物、汽车尾气处理以及一氧化碳甲烷化反应等为代表的各种多相催化体系。本文针对二氧化钛纳米材料的合成以及其在三个典型的多相催化体系中的催化性能进行了研究。
　　首先，采用水热合成法制备二氧化钛纳米管材料，发现水热合成温度对TiO2水热产物的形貌和晶型存在显著影响，TiO2纳米管的适宜水热合成温度为120~150℃。洗涤步骤采用低浓度HNO3溶液会减少水洗处理后出现的纳米管团聚现象。在300~400℃焙烧处理后的TiO2纳米材料具有较好的锐钛矿晶型，保持了纳米管状结构。在120~150℃温度范围水热合成的TiO2纳米管展现了最大的饱和吸附量和更高的光催化活性。通过原位红外的测定，初步探讨了亚甲基蓝在TiO2纳米管材料上通过脱甲基作用瓦解多环结构的光降解反应机理。
　　其次，TiO2纳米材料不仅被用作催化剂载体还可用作光催化剂，采用连续浸渍的方法制备了CuO/CeO2-TiO2催化剂，研究了其对光热共催化的NO+CO氧化还原反应性能及相应的反应机理。铜-铈-钛的协同作用导致了氧原子从氧化铈到铜物种相对灵活的传递以及更高的氧空缺浓度，从而提高催化活性。
　　最后，分别采用浸渍法和共沉淀法制备不同氧化锆含量的ZrO2-TiO2载体从而得到Ru/ZrO2-TiO2催化剂，考察两种制备方法以及不同ZrO2含量对选择性甲烷化反应的影响。

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第一章 文献综述

1.1二氧化钛纳米材料简介

1.2二氧化钛材料的分类与制备

1.3二氧化钛材料的性能与改性

1.4二氧化钛材料的应用

1.5本文研究内容的提出

第二章 实验部分

2.1实验原料与仪器

2.2 TiO2纳米管制备

2.3吸附性能及光催化活性评价实验

2.4表征方法

第三章 TiO2纳米管材料的合成及其吸附与光催化性能研究

3 . 1 TiO2前驱体

3.2 水热合成温度的影响

3.3 洗涤过程的影响

3.4 焙烧过程的影响

3 . 5 TiO2纳米管材料上亚甲基蓝的吸附动力学

3 . 6 TiO2纳米管材料催化亚甲基蓝光降解

3.7 在原位红外中探究亚甲基蓝光降解反应机理

3.8 小结

第四章 CuO/CeO2-TiO2上光热共催化NO还原反应研究

4.1 CuO/CeO2-TiO2催化剂的制备

4.2催化剂表征结果

4.3 CO和NO在催化剂上的吸附

4.4光热共催化CO+NO氧化还原反应

4.5 Ce与其他组分的相互作用

4.6小结

第五章 Ru/ZrO2-TiO2催化甲烷化反应研究

5.1 Ru/ZrO2-TiO2催化剂的制备

5.2载体及催化剂表征结果

5.3选择性甲烷化反应机理的探索

5.4小结

第六章 结论与建议

6.1主要结论

6.2创新点

6.3建议与展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢