高分子-磁性粒子杂化膜制备与渗透蒸发性能研究

摘要

高分子-无机杂化膜可兼具高分子膜和无机膜的优势，并可克服各自的缺点，成为膜材料开发的热点。优化高分子-无机界面，在膜中构建连续通道，是调控杂化膜结构与提高性能的关键。本研究以渗透蒸发分离乙醇/水体系为研究对象，分别通过共混法、原位法将磁性粒子引入高分子基质中，对膜的物理化学特性及微观结构形态进行调控，制备了高性能的渗透蒸发杂化膜。
　　通过共混法将聚丙烯酸（PAA）修饰的PAA-Fe3O4纳米粒子（尺寸为50 nm）掺入海藻酸钠（SA）基质中，制备超薄杂化膜。PAA对Fe3O4的原位修饰提高了Fe3O4在膜中的分散性。PAA-Fe3O4与SA间存在较强的氢键作用，一方面降低了SA的结晶度，增加了膜的自由体积分数，另一方面，限制了自由体积孔穴尺寸，创造出具有良好选择性的高分子-无机界面。考察了PAA修饰及PAA-Fe3O4纳米粒子填充量对膜分离性能的影响。当PAA-Fe3O4填充量为8 wt.％时，杂化膜的渗透通量为1634 g/m2h，分离因子为1044，此性能优于填充相同量未改性Fe3O4的杂化膜。
　　自然界中趋磁细菌细胞内的磁小体在地磁场作用下会成串生长。受此启发，在磁场诱导下，将Fe3O4纳米粒子通过原位法引入壳聚糖（CS）基质中，制备杂化膜。一方面，原位生成的Fe3O4与CS间相互作用较强，从而降低了CS的结晶度，增加了膜的自由体积分数；另一方面，在磁场（磁场线方向垂直于膜表面）的诱导下，Fe3O4会沿磁场线方向成串排列，从而在高分子-无机界面构建出跨膜方向的连续水分子传递通道。考察了原料 FeCl2?4H2O的添加量及有无磁场诱导对膜分离性能的影响。当FeCl2?4H2O添加量为8 wt.%时，磁场诱导下的杂化膜渗透通量为1042 g/m2h，分离因子为674。与未加磁场的膜相比，磁场诱导下制备的杂化膜通量有所提高，分离因子略有下降。
　　通过共混法将表面负载Fe3O4的碳纳米管（Fe3O4@CNT）引入SA基质中，制备杂化膜。Fe3O4改善了CNT的分散性，同时CNT提高了Fe3O4排列的有序度。Fe3O4@CNT的引入，降低了SA的结晶度，增加了膜的自由体积，构建了连续的水传递通道，提高了SA的链刚性。考察了Fe3O4@CNT填充量及相应Fe3O4、CNT填充量对膜分离性能的影响。当Fe3O4@CNT填充量为2 wt.%时，杂化膜渗透通量为2211 g/m2h，分离因子为1870。由于Fe3O4与CNT间的协同作用，填充Fe3O4@CNT的杂化膜的性能高于填充Fe3O4或CNT的杂化膜。

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前言

第一章 文献综述

1.1 渗透蒸发简介

1.2 渗透蒸发在乙醇脱水中的应用

1.3 渗透蒸发透水膜材料

1.4 高分子-无机杂化膜制备方法

1.5 高分子-磁性粒子杂化膜研究进展

1.6 论文选题与研究思路

第二章 实验部分

2.1 实验材料与实验仪器

2.2 膜的表征手段

2.3 溶胀吸附实验

2.4 渗透蒸发实验

第三章 SA/PAA-Fe3O4超薄杂化膜的制备与渗透蒸发性能研究

3.1 引言

3.2 SA/PAA-Fe3O4杂化膜的制备

3.3 SA/PAA-Fe3O4杂化膜的物化性质与结构表征

3.4 SA/PAA-Fe3O4杂化膜渗透蒸发乙醇脱水性能研究

3.5 小结

第四章 磁场诱导下原位制备CS-Fe3O4杂化膜与渗透蒸发性能研究

4.1 引言

4.2 杂化膜的制备

4.3 杂化膜的物化性质与结构表征

4.4 杂化膜渗透蒸发乙醇脱水性能研究

4.5 小结

第五章 高性能SA/Fe3O4@CNT杂化膜的制备与渗透蒸发性能研究

5.1 引言

5.2 SA/Fe3O4@CNT杂化膜的制备

5.3 SA/Fe3O4@CNT杂化膜的物化性质与结构表征

5.4 SA/Fe3O4@CNT杂化膜渗透蒸发乙醇脱水性能研究

5.5 小结

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 主要创新点

6.3 研究展望

参考文献

发表论文及参与科研情况说明

致谢