磁纳米颗粒负载功能离子液体的制备及在有机合成中的应用

摘要

离子液体催化作为一种新型绿色催化技术，近些年来在有机合成反应中得到了广泛应用。与此同时，磁纳米颗粒负载催化剂作为一种集可磁性回收和高催化活性于一体的新型纳米催化剂，在有机合成催化中表现出了许多传统催化剂无法比拟的催化活性。结合离子液体和磁纳米颗粒的特性，本文设计合成了两类功能性离子液体，并将其成功负载到磁纳米颗粒上。通过一些重要的Michael加成反应或Knoevenagel缩合反应，来探索该负载催化剂的性能和适用性。
　　首先，本文设计合成了两种磁纳米颗粒负载的功能离子液体催化剂，并通过X射线衍射、透射电镜、磁力测试、红外和热重等手段对负载催化剂的物化性能和结构进行表征，确保功能离子液体成功负载到磁纳米颗粒上。
　　其次，将设计合成得到的磁纳米颗粒负载的DABCO型功能离子液体催化剂IT-DABCO@MNP用于催化脂肪胺与α,β-不饱和酰胺间的Michael加成反应，通过一系列反应条件优化发现，在室温条件下，以水为反应溶剂，加入1.0 mol％的负载催化剂 IT-DABCO@MNP时的催化反应效果最好。该催化体系具有良好的催化性能，能够得到较高的产物收率（70%-93%），同时，负载催化剂IT-DABCO@MNP有良好的重复使用性，回收得到的负载催化剂用于同类型催化时催化活性没有明显降低。
　　最后，研究了磁纳米颗粒负载的咪唑胺型功能离子液体催化剂PA-IL@MNP在复杂活性亚甲基化合物与芳香/杂环醛间的Knoevenagel缩合以及α,β-不饱和丙二酸酯与亚磷酸二乙酯间的Michael加成反应中的应用。研究结果表明，该负载催化剂催化性能好、适用范围广且能实现多次重复使用。对于这两类反应，文中还给出了可能的催化反应机理。
　　总之，本文设计合成的两种磁纳米颗粒负载的功能离子液体催化剂具有高效的催化活性，能够很好地应用到Michael加成和Knoevenagel缩合反应中，与传统催化剂相比，具有反应速率快、产物收率高、可重复使用等特性。在随后的研究中，该催化剂有望得到更广泛的应用。

目录

封面

声明

中文摘要

英文摘要

目录

第一章 绪论

1.1引言

1.2离子液体概述

1.3 Michael加成反应及其研究进展

1.4 Knoevenagel缩合反应及其研究进展

1.5磁纳米颗粒及其负载催化剂

1.6论文思路及主要研究内容

第二章 磁纳米颗粒负载功能离子液体催化剂的设计制备及表征

2.1磁纳米颗粒负载功能离子液体IT-DABCO@MNP的设计制备及表

2.2磁纳米颗粒负载功能离子液体PA-IL@MNP的设计制备及表征

2.3本章小结

2.4实验部分

第三章 IT-DABCO@MNP在Michael加成反应中的研究

3.1模型反应及对反应条件的优化

3.2反应底物扩展研究

3.3 IT-DABCO@MNP催化Michael加成反应机理研究

3.4负载催化剂IT-DABCO@MNP的重复使用性研究

3.5本章小结

3.6实验部分

第四章 PA-IL@MNP在Knoevenagel缩合反应和Michael加成反应中的研究

4.1负载催化剂PA-IL@MNP在Knoevenagel缩合反应中的研究

4.2负载催化剂PA-IL@MNP在Michael加成反应中的研究

4.3本章小结

4.4实验部分

第五章 结论与展望

5.1结论

5.2创新点

5.3展望

参考文献

附录

发表论文和参加科研情况说明

致谢