高通量ZSM-5分子筛催化膜的合成及性能研究

摘要

在高超音速飞行中，碳氢燃料不仅是动力源，而且是冷却剂，通过催化裂解吸收飞行器的废热，解决高超音速飞行的“热障”难题。碳氢燃料的流动条件是高温、高压、高速，其在催化剂孔道内的扩散速率比常温常压条件下低一个数量级，因此提高催化剂扩散性能对其催化活性的提高具有重要意义。本文采用二次生长法合成高渗透通量的HZSM-5分子筛涂层，研究了载体改性以及合成条件对分子筛涂层结构和催化超临界烃裂解性能的影响。
　　采用二氧化钛（TiO2）、聚乙烯亚胺（PEI）对不锈钢载体进行表面改性。发现，TiO2氧化物涂层与晶种粒子的吸附力更强，更有利于形成均匀分布的单层晶种层，分子筛涂层结构致密性较低，具有较高的N2渗透通量。
　　通过向合成液中添加乙醇，制备了高通量的HZSM-5分子筛涂层。研究了其结构、渗透量和催化性能之间的关系。发现，添加乙醇使分子筛结构产生大量非分子筛孔且涂层表面结构平整均一，N2的渗透通量比无醇配方制备的分子筛的渗透通量高出3个数量级，催化活性也得到很大提高。
　　结合SAXS、SEM、XRD表征技术对乙醇影响分子筛形成机理进行初步探究，结果发现：在合成液中添加少量乙醇对分子筛膜的生长影响不大，但当乙醇含量达到15％后，乙醇的存在抑制分子筛的成核，从而使所合成出的HZSM-5晶粒互生度下降，产生大量的非分子筛孔。

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第一章 文献综述

1.1 ZSM-5分子筛概述

1.2分子筛膜/涂层反应器

1.3分子筛膜/涂层的合成方法

1.4分子筛膜/涂层的成膜影响因素

1.5本文的研究背景及研究内容

第二章 实验装置与测试条件

2.1实验原料及设备

2.2 HZSM-5分子筛涂层的制备方法

2.3物理表征及分析方法

2.4渗透实验

2.5分子筛涂层催化裂解活性评价

2.6裂解反应产物分析方法

2.7催化裂解积碳分析

第三章 载体性质和合成条件对分子筛涂层结构的影响

3.1载体表面改性对分子筛涂层结构的影响

3.2晶化时间对分子筛涂层的影响

3.3生长次数对分子筛涂层的影响

3.4 HZSM-5分子筛涂层的氮气渗透性能

3.5本章小结

第四章 合成条件对HZSM-5分子筛涂层结构及催化裂解性能的影响

4.1实验方法和条件

4.2分子筛涂层的物理结构

4.3管内壁不同部位HZSM-5分子筛涂层结构

4.4分子筛涂层的渗透性能

4.5分子筛涂层的催化裂解性能

4.6本章小结

第五章 乙醇对分子筛成膜的影响机制初探

5.1乙醇对分子筛涂层结构的影响

5.2乙醇对ZSM-5分子筛成膜过程的影响

5.3本章小结

第六章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

附录

致谢