粉煤灰合成沸石及其在环境中的应用研究

摘要

燃煤在我国一次能源中占比超过70％，每年产生大量的粉煤灰固体废弃物，导致严重的环境问题。为此，本文以燃煤锅炉产生的粉煤灰为实验对象，分别在粉煤灰预处理方法，粉煤灰水热法合成沸石及其表征与分析，合成沸石在废水重金属净化性能和机理过程等方面进行了详细的实验和理论研究。
　　粉煤灰预处理采用筛分、研磨，高温煅烧，酸浸以及加碱熔融等方法来提高硅铝含量和反应活性。高温煅烧条件为：750℃、1.5h，可以除去15.2%碳杂质。酸浸条件为：4 mol/L盐酸，固液比为1:5，温度90℃，反应2h。杂质铁、钙、硫、镁分别净化约63%、87%、80%、78%，硅铝摩尔比从4.01提高到11.70。另外，氢氧化钠和粉煤灰按质量比为1.2：1，550℃下煅烧1.5h，可提高粉煤灰反应活性。
　　通过合成实验考察了碱浓度、晶化温度、时间、原料硅铝比、加碱熔融以及超声物理场等因素对沸石种类的影响。并在此基础上合成了 P型沸石（PDF＃80-0699）、X型沸石（PDF＃83-2319）、Y型沸石（PDF＃75-1860）、方沸石（PDF＃76-0905）。采用扫描电镜（SEM）、粉末X-射线衍射（XRD）、傅里叶红外（FTIR）、热重-差示扫描量热分析（TG-DSC）、比表面积与孔径分析（BET-DFT）等手段对合成沸石进行了表征与分析。结果表明，合成Y型沸石孔容和比表面积最大，分别为0.348cm3/g、573m2/g，其次为X型沸石，孔容积和比表面积分别为0.180cm3/g、181m2/g，方沸石的孔容积和比表面积最小，分别为0.028cm3/g、6m2/g。粉煤灰水热合成沸石均具有良好的热稳定性。超声波物理场有利于促进沸石合成。
　　采用合成的P型、Y型沸石对模拟废水中的铜、镍离子进行了净化研究，考察了温度、反应时间、沸石投加量、溶液初始浓度和 pH等因素对净化效果的影响规律。两种沸石对铜离子的等温吸附符合Langmuir模型，对镍离子的等温吸附符合 Freundlich模型。Y型沸石对废水中铜、镍离子的净化效果优于 P型沸石，且净化过程符合二级吸附动力学模型。升高温度有利于沸石吸附净化重金属离子，可能与沸石离子交换反应过程有关。实验表明，P型沸石、X型沸石、Y型沸石和方沸石对苯酚模拟含焦油废水具有一定的净化效果。

目录

声明

第1章 前言

1.1 粉煤灰来源及特性

1.2 国内外粉煤灰综合治理现状

1.3 沸石结构与性质

1.4 实验技术路线

第2章 粉煤灰预处理

2.1 文献综述

2.2 实验部分

2.3 实验结果

2.4 小结

第3章沸石的合成及表征

3.1 文献综述

3.2 实验部分

3.3 结果与分析

3.4 小结

第4章 合成沸石对废水中重金属与苯酚的净化

4.1 文献综述

4.2 实验部分

4.3 实验结果与讨论

4.4 小结

第5章 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

参考文献

发表论文和科研情况说明

附录A

附录B

致谢