单链超内环化聚合物用于水凝胶创伤敷料的研究

摘要

水凝胶敷料作为新型创伤敷料已广泛应用于急性和慢性创伤的治疗。但目前广泛使用的合成水凝胶敷料普遍存在着伤口组织粘合能力差、力学性能与伤口组织不匹配以及生物毒性较大等问题。研究发现，通过控制合成水凝胶的所用聚合物的成分、结构、聚合度等可实现改善合成水凝胶创伤敷料的性能。 本文通过零价铜调节的可控/活性自由基聚合方法（Cu0&CuII-mediated CRP)均聚聚乙二醇二丙烯酸酯（ PEGDA700 ）合成了新型的单链超内环化聚合物poly(PEGDA700)SK。采用相似的方法设计合成了超支化聚合物 poly(PEGDA700)HP与线性共聚物poly(PEGMA500-co-PEGA480)L，并通过凝胶渗透色谱（GPC）、核磁共振氢谱（1H-NMR）系统表征聚合物的结构。采用紫外光交联的方式，将单链超内环化聚合物、超支化聚合物和线性聚合物的水溶液制备成水凝胶材料，并利用紫外光-流变联合测试仪评价其力学性能。将上述制得的水凝胶材料用于伤口敷料，通过 Lap-shear、Pull-off及Burst测试等手段评价其组织粘附性能。通过溶胀、降解及细胞毒性实验进一步表征水凝胶材料的生物相容性。 结果表明，单链超内环化聚合物结构的形成依赖于通过动力学控制聚合反应过程以促进分子内环化反应而抑制分子间交联反应。通过对三种聚合物的分子量、分子量分布、侧乙烯基含量和马克-霍温克常数α等结构参数进行系统表征，结果表明单链超内环化聚合物与超支化聚合物的α均小于0.5，而线性共聚物的α均大于0.5，证明单链超内环化聚合物的结构与超支化聚合物的结构类似，均接近于球状，而线性聚合物的结构则更接近于无规线团（棒状）。相对于超支化水凝胶与线性水凝胶，单链超内环化水凝胶具有较短的成胶时间和较大的储存模量G'。对水凝胶进行组织粘附性能测试发现，单链超内环化水凝胶的组织粘附能力（如Lap-shear粘附强度可高达15.67kPa，Pull-off测试粘附强度为5.39kPa，Burst粘附强度达367kPa）远优于线性结构水凝胶。对水凝胶进行溶胀性能、降解性能以及细胞毒性的测试发现，单链超内环化水凝胶表现出较低的溶胀率、适中的降解行为及良好的生物相容性。综上所述，具有优异的力学性能及生物性能的单链超内环化水凝胶有望作为新型材料而用于创伤敷料、组织粘合剂及生物工程中。

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