具有高可见光催化活性的改性g-C3N4基材料研究

摘要

近年来，能源需求和环境问题日益严峻，光催化技术由于能够直接利用太阳能，实现太阳能与化学能之间的转化，在解决能源与环境问题方面具有很大的发展前景。开发出高性能的可见光响应光催化剂对于推动光催化技术的发展起着至关重要的作用。石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其丰富的资源、简单的合成方法、合适的电子结构和带隙（2.7eV）以及较高的理化稳定性，自首次被报道可以作为非金属共轭半导体用于光催化反应以来便受到了极大的关注。本论文围绕g-C3N4的光生电子-空穴高复合率和可见光吸收不足这两个关键问题，采用形貌调控和复合碳材料两种方法对g-C3N4进行改性，并对其结构和性能进行表征。 首先，采用简易的无模板法对g-C3N4进行形貌调控，将乙酸处理过的三聚氰胺作为前驱体，经过一步热解法直接合成多孔g-C3N4纳米材料（MACN）。纳米级的多孔形貌有助于增大催化剂的比表面积，供给更多的反应活性位点，进而增强可见光吸收能力的同时加快光催化反应速率；乙酸处理可以引入适量的缺陷，减少光生电子和空穴的直接复合，提升光生载流子的分离效率，进而增强MACN在可见光照射下降解罗丹明B(RhB)的光催化活性。 其次，为了进一步增强催化剂对可见光的吸收能力，采用分子自组装的方法进行形貌调控，以乙酸水溶液作为反应体系，利用三聚氰胺-三聚氰酸超分子作为前驱体通过水热和高温煅烧过程制备六棱柱状多孔g-C3N4（HACN）材料。相比于体相g-C3N4而言，HACN具有更强的光催化降解能力，这是由于比表面积增加可以供给更多的活性位点，使得电荷在HACN表面能快速被利用，从而减少光生电子-空穴对的复合，增强其在可见光下降解RhB的催化效率。此外，多孔结构可以对入射光进行多重散射，提高对可见光的利用效率。 最后，在上一章工作的基础上将g-C3N4与多壁碳纳米管（MWCNTs）通过原位合成法构建g-C3N4/MWCNTs纳米复合光催化剂。引入适量的MWCNTs既可以作为电子传递通道，又可以作为反应活性位点，能够有效地增强复合光催化剂的电子存储能力，抑制光生载流子的复合，进而提高其可见光催化性能。 以上的研究工作为g-C3N4的改性研究，探索改性后催化剂结构与光催化性能之间的构效关系提供了参考，也为设计高性能、高稳定性、可见光响应的光催化剂提供了借鉴。

目录

声明

第一章文献综述

1.1 半导体光催化技术

1.1.1 光催化机理

1.1.2光催化材料发展历程

1.2氮化碳材料研究进展

1.2.1 氮化碳材料发展历程

1.2.2 氮化碳材料的基本性质

1.3氮化碳材料改性研究

1.3.1形貌调控

1.3.2 与其它材料复合

1.4本论文选题意义及主要工作

第二章实验部分

2.1.1试剂

2.1.2仪器

2.2表征方法

2.2.1透射电子显微镜

2.2.2扫描电子显微镜

2.2.3 X射线衍射

2.2.4傅里叶变换红外光谱

2.2.5 X射线光电子能谱

2.2.6氮气吸附-脱附分析仪

2.2.7固体紫外-可见漫反射光谱

2.2.8紫外-可见光吸收光谱

2.2.9光致发光荧光光谱

2.3性能评价

2.3.1实验装置

2.3.2实验步骤

第三章一步热解法制备多孔g-C3N4纳米材料及其可见光催化性能研究

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1 MACN的制备

3.2.2光催化性能的评价

3.3结果与讨论

3.3.1结构与形貌

3.3.2光学性质

3.3.3可见光催化性能

3.4小结

第四章六棱柱状多孔g-C3N4材料的制备及其可见光催化性能研究

4.1引言

4.2实验部分

4.2.1 HACN的制备

4.2.2光催化性能的评价

4.3结果与讨论

4.3.1结构与形貌

4.3.2光学性质

4.3.3可见光催化性能

4.4小结

第五章g-C3N4/MWCNTs 纳米复合材料制备及其可见光催化性能研究

5.1引言

5.2实验部分

5.2.1制备g-C3N4/MWCNTs纳米复合光催化剂

5.2.2光催化活性的评价

5.3结果与讨论

5.3.1结构与形貌

5.3.2光学性质

5.3.3可见光催化性能

5.4小结

第六章结论与展望

6.1结论

6.2创新点

6.3展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢