TS-1/堇青石整体式催化剂的合成及其NO催化还原反应研究

摘要

该文首次成功地在堇青石蜂窝载体上原位合成了TS-1分子筛/堇青石整体式催化剂.应用XRD、FTIR、DRUV、SEM等表征手段和吡啶氧化反应作为探针反应证实了TS-1分子筛已经很好地生长在堇青石载体上,并且Ti原子已经成功进入了分子筛骨架中.将TS-1,TS-1/堇青石应用到NO催化选择还原反应中,发现TS-1在过量的氢气(H<,2>:NO=10:1)存在条件下具有很好的催化选择还原NO的能力,当反应温度达到723K以上时,NO的转化率可达100﹪.Cu-TS-1/堇青石整体式催化剂在CO作还原剂的条件下具有很高的催化选择还原NO的活生,在T=773K、CO:NO=2:1的反应条件下,NO的转化率达达85﹪.采用氢气的TPR和TPD技术研究了还原剂存在下的NO催化选择还原反应中TS-1和Cu-TS-1中的钛物种与还原剂氢之间的还原和吸附、脱附关系.另外,应用XPS技术研究了Cu-TS-1/堇青石在CO存在下催化选择还原NO反应前后催化剂表面活性物种的变化情况.

目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

§1.1研究背景

§1.2目前国内外的研究现状

1.2.1氮氧化物的来源和影响

1.2.2汽车尾气催化净化器的发展历程及进展

1.2.3直接分解氮氧化物的研究进展

1.2.4氮氧化合物的催化选择还原

1.2.5 NOx储存转化法

§1.3本研究的目的和意义

1.3.1分子筛/堇青石整体式催化剂

1.3.2 TS-1分子筛与NO的催化选择还原

1.3.3光催化还原水中的硝酸根和亚硝酸根

第二章实验部分

§2.1 TS-1/堇青石整体式催化剂的合成

§2.2 TS-1/堇青石整体式催化剂的热处理和水热处理

§2.3一氧化氮的催化还原分解

§2.4 H2程序升温还原(H2-TPR)和程序升温脱附(H2-TPD)

§2.5光催化还原水中的硝酸根和亚硝酸根

§2.6主要原料、试剂及仪器

第三章结果与讨论

§3.1 TS-1/堇青石整体式催化剂原位合成的表征

3.1.1 X射线衍射(XRD)

3.1.2电子显微镜(SEM)

3.1.3付立叶红外(FTIR)与漫反射紫外(DRUV)

3.1.4探针反应(Probe Reaction)

§3.2 TS-1/堇青石整体式催化剂的热稳定性及水热稳定性

§3.3 TS-1/堇青石整体式催化剂上的NO催化还原分解

3.3.1 NO在TS-1和Cu-TS-1上的直接分解

3.3.2 TS-1经H2预还原处理后催化NO的直接分解

3.3.3 H2作还原剂下的催化选择还原

3.3.4 CO作还原剂下的NO催化选择还原

3.3.5 TS-1和Cu-TS-1的H2-TPR

3.3.6 Cu-TS-1分子筛的H2-TPD

3.3.7 X光电子能谱分析

§3.4光催化还原水中的硝酸根和亚硝酸根

参考文献

第四章结论

致谢