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【6h】

合成甲基叔丁基醚沸石分子筛催化剂的研究

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目录

文摘

英文文摘

第一章绪论

§1.甲基叔丁基醚(MTBE)概述

§2.我国MTBE生产与消耗状况

§3 MTBE的生产

§4合成MTBE的催化剂

§5近年来有关甲基叔丁基醚的争论和发展动向

§6本论文的研究思路

参考文献

第二章实验方法

一试剂与原料

二催化剂反应活性评价

三产物组成分析

四数据处理

五催化剂的物化性质表征

参考文献

第三章小晶粒ZSM-5分子筛的制备及其在甲基叔丁基醚合成中催化性能的研究

实验方法

结果与讨论

一.小晶粒ZSM一5沸石分子筛的合成

二.不同晶粒大小ZSM-5分子筛上甲醇、异丁烯合成MTBE的催化活性

三.离子交换方式与结晶度对HZSM一5醚化活性的影响

四.氟化铵改性对小晶粒HZSM一5分子筛醚化活性的影响

五.混合碱浸蚀对小晶粒ZSM一5分子筛上合成MTBE活性的影响

六.碱处理活化的ZSM一5分子筛上进料中甲醇、异丁烯摩尔比对MTBE选择性的影响

参考文献

结论

第四章不同晶化阶段β分子筛上MTBE合成规律的研究

实验方法

结果与讨论

参考文献

结论

第五章β分子筛催化剂上气相合成MTBE规律的研究

实验方法

结果与讨论

一不同结构类型分子筛上合成MTBE催化活性比较

二焙烧方式对β分子筛上合成MTBE活性的影响

三β分子筛硅铝比对合成MTBE活性的影响

四β分子筛上酸处理、碱处理、加水等因素对催化性能的影响

五气相合成MTBE条件下醇烯比对H β活性及选择性的影响

参考文献

结论

第六章分子筛催化剂上液相条件下由甲醇、异丁烯合成MTBE规律的研究

实验方法

结果与讨论

1.不同反应温度下各种分子筛与树脂催化剂上由甲醇,纯异丁烯合成MTBE的催化活性

2.分子筛催化剂上气、液相MTBE合成规律的对比

3.空速的影响

4.分子筛和树脂催化剂上用工业混合C4、甲醇制备MTBE的活性评价

参考文献

结论

第七章合成MTBE沸石分子筛催化剂的研究与开发

一β沸石水热合成研究现状

二分子筛催化剂与载体的相互作用

实验方法

结果与讨论

一β沸石分子筛的水热合成

二粘合剂与β沸石作用规律及其对醚化反应活性的影响

三.水热合成改性处理对成型后Hβ的活化

参考文献

结论

第八章结论

致谢

博士期间论文发表情况

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摘要

该论文针对甲醇和异丁烯合成甲基叔丁基醚(MTBE)的醚化反应,分别采用常压气相和带压液相固定床连续流动反应装置,从分子筛催化剂的制备源头,水热合成阶段出发,系统地考察了不同制备改性方法得到的ZSM-5和β沸石分子筛催化剂的醚化反应性能.从解决低温条件下反应物分子扩散阻力方面入手,采用适当手段在ZSM-5分子筛水热合成阶段强化成核的方法制备超微粒ZSM-5分子筛,从根本上解决低温活性较低的问题.在β分子筛上,主要考察了不同晶化阶段、催化剂制备方式以及加入粘合剂成型等因素对醚化活性的影响.采用的主要合成与改性手段有:在分子筛水热合成阶段使用低温搅拌晶化、微波老化、富硅条件成核的方法来制备超微粒ZSM-5分子筛.在催化剂制备与改性阶段,采用不同的焙烧程序和堆积方式脱除分子筛孔道中模板剂、并在不同的焙烧温度下分解铵型分子筛使之获得酸中心,采取不同的离子交换方式、活化方法,使分子筛表面酸性质发生改变.

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