各向同性介质中非线性光学的偏振特性

摘要

由于各向同性介质的光学性质对线偏振光偏振的不同取向是一致，以往很少研究其非线性光学性质和入射光偏振态（线，椭圆和圆偏振）的关系。本论文将从理论和实验上对各向同性介质中非线性光学的偏振特性进行研究，我们的工作围绕偏振和非线性两个主题展开。主要内容包括表征非线性光学偏振特性的测量技术和非线性光学（非线性折射，非线性散射和非线性吸收）偏振特性的研究。具体内容为1．推导了各向同性介质中偏振光束传播方程组。从方程组结构分析了偏振光入射到各向同性介质中偏振态的演化。不存在非线性吸收时，仅有椭圆偏振光经过介质后其偏振取向会发生旋转。如果非线性吸收对这几种偏振光是各向异性的，那么对于椭圆偏振光，不但偏振椭圆会发生旋转而且其椭圆率会改变。我们使用纳秒激光脉冲在二硫化碳(CS2)中观察到了光束经过样品后偏振态的变化。
　　 2．发展了用于测量非线性光学偏振特性的偏振光Z扫描方法。并给出了适用任意孔径光阑和任意大非线性相移的归一化透过率公式，分析表明椭圆偏振光Z扫描法可以用来同时测量各向同性介质的两个独立分量。随后研究了在光阑前面加四分之一波片和检偏镜组合对椭圆偏振光Z扫描法测量灵敏度的影响。当两个四分之一波片垂直时，检偏镜在接近消光的位置测量灵敏度可以得到提高，但是这种测量方法的准确性并不是很好。另外，我们发现各向同性介质中交叉极化波最大产生效率的位置不是一直在光束焦点处，当光强很强时，产生最大效率的位置可能在焦点两端对称的地方。对于椭圆偏振光Z扫描方法，如果将信号光探测器前面的光阑换成透镜和检偏镜的组合，我们就可以使用Z扫描方法来直接测量出三阶极化率分量X(3)xyyx的值。这些新的偏振光Z扫描测量方法被用来测量CS2在532nm皮秒脉冲时的三阶极化率分量，测量结果和文献报道吻合的很好。
　　 3．使用偏振光闭孔Z扫描测量技术，我们研究了CS2、甲苯、二甲基甲酰胺(DMF)和邻二氯苯的非线性折射和入射光偏振态的关系。实验中所用的脉冲是800nm的飞秒脉冲。如同皮秒脉冲的结果，非线性折射随着偏振椭圆的椭圆率的增加而降低。其机理是入射光的偏振态可以改变Re(X(3)xyyx)对非线性折射系数的贡献。以这些溶剂实验结果为基础，我们获得了他们飞秒脉冲下三阶极化率独立分量的值。通过这些极化率分量的比值我们发现，在飞秒脉冲下非线性折射的机制除了电子效应还有非瞬态原子核效应。特别对于CS2这种常被用在三阶极化率测量方法中作参考的材料，我们给出了适合各种三阶极化率测量方法的三阶极化率参考值，这对于新材料的研究将有很大的帮助。
　　 4．使用偏振光开孔Z扫描技术和800nm飞秒脉冲，我们研究了CS2等溶剂中非线性散射和入射光偏振态与样品厚度的关系。入射脉冲光能量相同时，非线性散射的强度会随着入射光偏振椭圆率的减小而增加，也会随着样品厚度的增加而增加。非线性散射发生的能量阈值也是入射光偏振态和样品长度的函数。这种非线性散射的依赖性是由自聚焦效应决定的，因为这种散射的发生和实际光强密切相关，而且自聚焦效应导致的峰值光强也有相同的依赖性。这几种溶剂由于非线性散射导致的开孔Z扫描曲线很不相同，这很可能和溶剂本身的粘滞性相关，说明这种非线性散射和样品损伤是相关的。
　　 5．通过飞秒脉冲偏振光开孔Z扫描技术，研究了DMF和吡啶在400nm时非线性吸收和入射光偏振态的关系。非线性吸收的强度随着入射光偏振椭圆率的增加而降低。这些开孔Z扫描曲线在低能量下能比较好被双光子吸收模型拟合好。而高光强下的扫描曲线能被包含双光子和三光子吸收的模型较好地拟合，这种非线性吸收很有可能同时包含双光子和三光子吸收。由双光子吸收模型拟合获得的有效吸收系数随着入射光偏振椭圆率的增加而降低，或者随着光强的增加而增加。简并泵浦-探测时间谱表明，这种非线性吸收是一个瞬态过程。非线性吸收偏振特性的机制来源于：a）非线性吸收系数与入射光偏振态相关；b）非线性折射引起的自聚焦效应与偏振态相关。这两种机制对DMF和吡啶非线性吸收偏振特性的作用难以定量的分析出来，有待进一步地研究。
　　 通过合成新材料或者改造材料结构来调整非线性光学性质是一种有效且被广泛应用的方法，然而这种调整往往是间断性的，而一个连续可调的动态光学非线性在一些实际应用中会很必要。我们的研究发现，各向同性介质中非线性光学性质可以通过入射光的偏振态在一定范围内实现连续可调。对于某些材料（例如有机材料），调整入射光偏振将是一种控制非线性光学性质的实用途径，而不用单纯地求助于改变其结构或者其成分等方式。