中国北方地区畜禽粪便以及周边土壤中典型抗生素残留及其污染特征研究

摘要

近年来，由于抗生素的广泛使用而导致的环境中抗生素的残留以及抗生素耐药性细菌的出现，抗生素对生态系统以及人体健康构成的潜在危害成为公众关注的焦点。本论文采取固相萃取(SPE)-超高效液相色谱(UPLC)-串联质谱(MS/MS)技术，建立并完善了畜禽粪便及土壤样品中17种典型抗生素同时分离分析的方法体系。粪便中17种抗生素的回收率为42.3％～79.6％，方法相对标准偏差1.4％～5.4％。检出限为0.1～2.0μg/kg，定量下限为0.3～6.6μg/kg，线性相关系数为R2为0.9911～0.9991。土壤中17种抗生素的回收率为53.6％～90.0％，方法相对标准偏差0.7％～4.8％。检出限为0.1～1.5μg/kg，定量下限为0.3～5.0μg/kg，线性相关系数为R2为0.9937～0.9996。4种替代物对实验过程进行全程监控，回收率范围为60.0％～79.1％。
　　 采用以上建立的方法对天津地区以及辽宁地区的抗生素残留进行了分析检测。所有目标抗生素在两个地区的样品中均有不同程度的检出。粪便样品中抗生素检出浓度范围为0.6～124579.1μg/kg，平均浓度为1～21000.2μg/kg，土壤样品中抗生素检出浓度范围为0.9～10967.7μg/kg，平均浓度为1.8～3102.4μg/kg，其浓度水平高于发达国家报道，在17种目标物中，四环素类尤其是金霉素处于优势地位，检出频率接近100％，最高浓度达到124579.1μg/kg。本文还研究了养殖类型及养殖地域对于抗生素污染特征的影响:抗生素在猪粪中的残留情况较鸡粪和牛粪更为严重，仔猪粪便中多数污染物浓度高于母猪和育肥猪，育肥猪粪便中促生长类抗生素的残留量较高，天津地区畜禽粪便及周边农田土壤中抗生素污染较为严重，四环素类抗生素体现较为明显。土壤中抗生素含量较粪便中普遍偏低，但检出频率高于粪便，且不同抗生素在粪便—土壤体系的残留特征各不相同，与抗生素的性质及在粪便—土壤体系中发生的物理化学反应有关。
　　 总之，由于抗生素在养殖环境中的普遍存在，我们有必要开发和完善更好的检测和去除抗生素的方法途径，并进一步深入研究其迁移转化和归趋特征及对其环境风险作出预测，从而避免和减轻抗生素对人类健康的影响。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

第一节 相关研究综述

1．1．1 畜禽养殖业中抗生素的使用情况

1．1．2 畜禽养殖业中抗生素的污染现状

1．1．3 畜禽养殖业抗生素的归趋研究

1．1．4 畜禽养殖业抗生素污染造成的健康风险和生态风险

1．1．5 畜禽粪便及土壤中抗生素残留分析方法

第二节 研究背景及意义

第三节 研究目标、内容及创新点

第二章 畜禽粪便及土壤中多种抗生素残留分析方法的建立与优化

第一节 畜禽粪便及土壤样品的前处理

2．1．1 仪器与试剂

2．1．2 抗生素残留粪便样品的前处理方法

2．1．3 抗生素残留土壤样品的前处理方法

第二节 多种抗生素残留HPLC-MS／MS分析方法的建立

2．2．1 仪器与试剂

2．2．2 液相色谱条件优化

2．2．3 质谱条件优化

第三节 方法学质量控制试验

2．3．1 试验原理和主要影响因素

2．3．2 试验方法及结果

第三章 多种抗生素在中国北方地区畜禽粪便及周边土壤中的含量水平及分布特征

第一节 样品的采集

第二节 典型养殖场畜禽粪便中抗生素残留

3．2．1 典型抗生素在畜禽粪便中的含量及分布特征

3．2．2 抗生素在不同种类畜禽粪便中的分布特征

3．2．3 抗生素在畜禽粪便中的区域性分布特征

第三节 养殖场附近农田土壤中抗生素的污染特征

第四节 粪便施肥至土壤过程中抗生素迁移与分布的源—汇分析

第四章 结论

第一节 论文的主要结论

第二节 存在的不足以及今后的研究方向

参考文献

致谢

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