利用纳米金属周期结构及金属颗粒实现局域电场的增强和共振波长的可控

摘要

自从上世纪Fano用金属结构的电磁表面波解释了Wood异常，Ritchie提出表面等离激元(SPs)的概念，以及Fleischmann发现了表面增强拉曼散射(SERS)现象，金属微纳结构的光学性质越来越成为研究人员关注的热点。对金属微结构光学性质的研究，不仅可以发现新颖现象，还可以根据具体需要设计微纳结构，使其更好地应用于SERS乃至SPs的研究。本文结合SPs的基础知识，设计并优化了能够应用于SERS的增强基底，并尝试将其用于物质的痕量检测和分析。
　　本文主要内容包括：
　　一、设计了矩形凹槽周期阵列金属增强基底，利用有限元(FEM)、有限时域差分(FDTD)方法模拟计算了其近场电场强度分布，不仅得到了Emax/E0>20的相对电场增强，还发现结构参数对其SPR共振波长具有很好的调谐作用，其波长调谐范围可以覆盖500nm～1000nm。凹槽结构平行于入射光偏振方向周期的增加、长度l及环境介质折射率的增加，将引起SPR峰的红移，而凹槽宽度w的增加则引起蓝移。利用偶极耦合模型解释了SPR共振峰的规律性移动。
　　由于矩形凹槽结构对共振波长良好的选择性，可将不同长度的凹槽组合起来，作为纳米尺寸的颜色分类器件，将不同波长的光同时局域在结构表面不同位置，使它们在空间上分开。我们特别考察了两个相邻的不同长度的矩形凹槽。模拟结果表明：随着凹槽间距的减小，两者之间耦合将加强，引起其SPR峰位的略微红移。这与Bethe的微腔耦合理论是一致的。
　　二、实验方面，我们制备了银胶和倒金字塔结构增强基底，并对两种基底的增强性能进行了表征。为了更好地分析计算增强因子，在文中我们利用显微镜测量探针分子溶液晾干后在基底表面所留下的近圆形印记尺寸，获得参与常规拉曼与SERS的探针分子数目之比Nnormal/NSERS。此方法在实验中简单，易于操作。
　　三、为进一步提高增强因子，将倒金字塔结构和银纳米颗粒组合，作为组合SERS基底。相应的实验研究表明：组合基底的增强因子高于单独的倒金字塔结构或银胶，SERS增强因子可提高1～2个数量级。模拟计算揭示了组合基底由二次增强效应所产生的极强的局域场。利用组合基底，我们实现了对一种植物毒素——蓖麻毒素的检测。
　　针对倒金字塔结构增强基底，我们还模拟计算了其光学性质。结果展示了坑内局域场的分级分布特征，并观察到在特定的结构参数下，坑口处可出现较大面积的强局域场的情形。倒金字塔结构的周期、坑深度均与坑口大面积局域场的出现有关。这是由表面传播型SPs的激发与坑的驻波效应共同作用的结果。优化两种机制，可以针对特定波长的入射光，设计其结构参数，使得坑口附近出现大面积的强局域场。

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第一章 绪论

第一节 表面增强拉曼散射的发展历史和研究现状

第二节 表面等离激元研究的发展历史和研究现状

第三节 本论文研究的目的和内容

第二章 基础知识

第一节 表面增强拉曼散射基础知识

第二节 金属的介电函数

第三节 表面等离激元的基础知识

第四节 电磁场数值计算方法

第三章 利用矩形凹槽金属周期阵列实现局域电场的增强和共振波长的可控

第一节 周期性矩形凹槽结构

第二节 不同长度的矩形凹槽阵列作为纳米尺寸的颜色分类器件

第三节 总结

第四章 倒金字塔微结构与银纳米颗粒联合作为SERS基底

第一节 倒金字塔结构增强基底的制备

第二节 倒金字塔结构的光学性质

第三节 倒金字塔结构增强基底用于SERS实验

第四节 银纳米颗粒的制备及其在SERS的应用

第五节 周期性倒金字塔结构与纳米银的组合

第六节 总结

第五章 总结与展望

第一节 总结

第二节 对今后工作的展望

参考文献

致谢

个人简历 在学期间发表的学术论文与研究成果