活性炭结构及官能团对微生物燃料电池空气阴极性能影响的研究

摘要

近些年来，随着科学技术和经济发展，人们对于能源的需求不断增加。为了更好地解决这个问题，微生物燃料电池（Microbial fuelcell，MFC）的研究应运而生。它是一种先进的科学技术，能够将污水中的化学能转化为电能，从而在降解污水的同时能够产生一定的电量。然而，MFC的研究与应用在世界范围内尚处于起步阶段，操作的可行性以及成本问题一直是亟待解决的难题。因此，如何提高电池的输出功率是科学家们面临的最大难题。
　　针对MFC应用的难题，本文主要研究了以活性炭为催化层的空气阴极的性能和应用。众所周知，活性炭是一种廉价且催化性能良好的催化剂，不仅有大的比表面积且容易得到，除了经常单独用作催化剂，还是一种良好的负载物，负载其他金属/金属氧化物。因此，为了使活性炭能够有更好的应用，本课题从孔结构、比表面积、石墨化程度、官能团等方面对活性炭进行研究，并延伸研究了酸处理、以壳聚糖合成活性炭的研究。
　　为了探究孔结构和比表面积对活性炭空气阴极电化学性能的影响，两种微孔碳、三种介孔碳以及商业活性炭材料被合成，并制作成空气阴极。经过电化学测试，商业活性炭CAC（SAC-20）有最好的电化学性能，而只有微孔或介孔结构的碳材料的性能则相对较低。CAC不仅有最大的比表面积1616 m2 g-1，而且有一定量的的微孔和介孔。根据Tafel和旋转圆盘测试（RDE），CAC有最好的动力学活性和电子转移数，从而促进其氧还原反应（oxygen reduction reaction，ORR）。氧透量测试则证明了介孔结构能够促进氧气传递。此外，原位红外和氢气程序升温还原测试说明了微孔为催化剂提供活性位点。所以，只有微孔和介孔的协同作用，才能使碳材料的电化学性能提高。
　　用不同类型的酸溶液对一种商业活性炭AC（YEC-8A）进行处理，然后制作成空气阴极应用于MFC中。很显然，酸溶液的浓度和类型均会对活性炭的催化活性和电化学性能造成影响。用1M的H3PO4溶液处理的活性炭（AC-H3PO4-1）有最大的功率密度1546±43 mW m-2，比空白活性炭高出115％。电化学研究显示AC-H3PO4-1有最小的电阻和最好的动力学活性。此外，AC的总比表面积和孔容在酸处理之后均有所增加，尤其是介孔的含量。同时，酸处理还使样品的石墨化程度、含氧官能团和酸性位点也增加了，从而有利于增加其电化学活性。然而，过多的强酸性官能团对ORR是不利的。简而言之，适当的酸处理能够增加活性炭的电化学活性。
　　为了更好的研究活性炭空气阴极在 MFC中的应用，本课题还采用壳聚糖直接碳化的方法合成活性炭（CH）。得到的活性炭用不同量的KOH在不同温度下进行活化，然后将之应用于MFC空气阴极中。CH与KOH质量比为1:2，在850度下活化的样品（CH-2-850）有最高的功率密度1435±46mW m-2。氮元素的杂化，最高的比表面积2334 m2 g-1和适当的微孔介孔结构使其性能最好。相关的电阻分析得出结论，CH-2-850的电阻最小。Tafel和RDE测试则证明CH-2-850对ORR有最好的电化学性能。此外，CH的石墨化程度随着活化温度的增加而增加。根据元素分析和XPS，所有碳材料都含有N元素，大量的N元素，尤其是吡啶型氮增加了CH-2-850的ORR活性。

目录

声明

第一章 绪论

第一节 能源与环境

第二节 微生物燃料电池简介

第三节 本课题的研究背景和内容

第二章 实验材料与方法

第一节 实验仪器与药品

第二节 电极的制备

第三节 电池的构造和培养

第四节 电化学测试

第五节 材料表征

第三章 孔结构对活性炭空气阴极催化层性能的影响

第一节 引言

第二节 催化剂材料的结构表征

第三节 电化学性能分析

第四节 活性机理分析

第五节 本章小结

第四章 酸处理对活性炭空气阴极催化性能的影响与机理

第一节 引言

第二节 微生物燃料电池性能研究

第三节 电化学动力学与氧还原反应机理分析

第四节 活性炭材料结构表征

第五节 活性炭材料含氧官能团分析

第六节 本章小结

第五章 基于壳聚糖的活性炭活化及空气阴极性能研究

第一节 引言

第二节 活性炭催化剂结构表征

第三节 微生物燃料电池的电化学性能分析

第四节 电化学分析

第五节 元素分析

第六节 本章小结

第六章 结论与展望

第一节 结论

第二节 展望

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果