流延法制备铌镁酸铅基铁电陶瓷

摘要

铌镁酸铅Pb(Mg1/3Nb2/3)O3（PMN）作为一类非常重要的铁电功能陶瓷，在多层陶瓷电容器(MLCC)领域的应用前景广阔;但PMN的烧结温度高、居里温度低制约其工业应用。流延工艺作为生产陶瓷生带的一个重要方法，已经广泛应用于MLCC和LTCC技术中，两种技术都要求陶瓷与电极特别是Ag（熔点961℃）电极的共烧，因此要求对PMN进行掺杂改性且实现低温烧结。本文以PT和ST为掺杂剂、CuO为陶瓷助烧剂对PMN陶瓷进行改性，并研究与之搭配的流延浆料有机组分，最后制得PMN基铁电陶瓷。利用EDX、SEM、XRD等有关性能测试手段，研究了CuO对陶瓷的烧结助烧机理、PT和ST对PMN的固溶掺杂改性作用及流延工艺参数制定和各有机添加剂对流延浆料及流延生带性能的影响特性。
　　本文的实验方案分为两步:第一步采用传统的电子陶瓷制备工艺来确定介电性能较好的PMN基铁电陶瓷组成。实验结果表明，CuO与陶瓷粉料预烧会降低CuO的助烧作用，不能实现950℃的低温烧结;相比于纯PMN，0.94PMN-0.06PT陶瓷的介电常数峰值提高到了20296，居里温度上升到了30℃，但介电弛豫减弱，容温变化率增大，室温下介电损耗大。因此，在0.94PMN-0.06PT基础上掺入一定量的ST，并添加CuO做助烧剂，即材料的组成为0.97(0.94PMN-0.06PT)-0.03ST+xCuO（其中x为0、1.5mol％、3mol％、6mol％）。结果表明，CuO不与陶瓷粉料预烧具有比较明显的助烧作用，且随其添加量的增加而增强，使PMN基陶瓷的烧结温度降低到了950℃，且该温度下0.97(0.94PMN-0.06PT)-0.03ST+6mol％CuO组分的烧结最好，致密度最高，介电性能优异。
　　第二步以组分0.97(0.94PMN-0.06PT)-0.03ST+6mol％CuO作为流延陶瓷粉体并制得流延生带，最后使流延生带与Ag电极实现低温共烧。结果表明，分散剂磷酸三丁酯的分散效果显著，且最佳添加量为1.0wt.％;粘结剂PVB的添加量为2.75wt.％，粘结剂/增塑剂添加量的比值为1，最终优化后的浆料配方中固含量达到了54.95wt.％。采用的流延工艺参数为:流延速度2cm/s、刮刀高度0.3mm，干燥温度为室温、干燥时间24h。0.97(0.94PMN-0.06PT)-0.03ST+6mol％CuO陶瓷和Ag电极在烧结温度950℃下实现了共烧，得到的陶瓷致密度高，且与Ag电极间的结合紧密，为制备PMN基多层陶瓷奠定了基础。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 铁电陶瓷及基本性能

1．1．1 铁电材料的发展历史

1．1．2 铁电陶瓷材料的结构

1．1．3 铁电陶瓷的铁电效应

1．2 Pb(Mg1／3Nb2／3)O3(PMN)系弛豫铁电陶瓷

1．2．1 铅系弛豫铁电陶瓷材料的特征

1．2．2 弛豫特性的机制简介

1．2．3 PMN的掺杂改性研究现状

1．3 流延成型工艺

1．3．1 流延法的工艺流程

1．3．2 流延浆料的组成及有机添加剂的作用特性

1．3．3 流延浆料的稳定机理

1．3．4 流延法制备厚膜研究现状

1．4 本文的研究意义、内容和创新点

1．4．1 研究意义

1．4．2 研究内容

1．4．3 创新点

2 实验过程及方法

2．1 实验用主要原料及设备

2．1．1 实验原料

2．1．2 实验仪器

2．2 PMN基粉体及陶瓷的制备

2．3 流延生带的制备

2．4 性能测试

3 PMN基低温烧结陶的制备及其性能研究

3．1 CuO、PT改性PMN陶瓷

3．1．1 实验与测试

3．1．2 实验结果与讨论

3．2 SrTiO3改性PMN基陶瓷

3．2．1 实验与测试

3．2．2 测试结果与讨论

3．3 本章小结

4 流延工艺制备PMN基铁电陶瓷及其性能研究

4．1 流延浆料的制备及其流变性能

4．1．1 有机组分的设计

4．1．2 流延浆料制备工艺的研究

4．1．3 浆料的制备及其流变特性

4．2 流延生带的制备及其性能研究

4．2．1 流延工艺参数的制定

4．2．2 流延生带的制备及其性能研究

4．3 生带的烧结及陶瓷性能

4．3．1 生带烧结特性

4．3．2 陶瓷的表征及测试

4．4 本章小结

5 结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的论文及研究成果