SiO2气凝胶吸附及毛细凝聚研究和力学性能模拟

摘要

二氧化硅（SiO2）气凝胶是一种纳米级多孔固体材料，由SiO2纳米粒子构成了典型三维网状结构。由于SiO2气凝胶具有密度低、比表面积高、孔隙率高、化学稳定性好和强度低等特性，使其在热学、声学、光学、电化学、吸附、新能源开发等方面展现了潜在的应用前景。在惯性约束核聚变（ICF）实验中，SiO2气凝胶可以作为理想的低温冷冻靶载体吸附和凝聚液体氢同位素燃料，以达到均化冷冻燃料冰层，以及有效控制内爆收缩比等作用。研究SiO2气凝胶材料其作为靶材料能否实现自支撑的力学性能，关于其对H2/D2/T2的吸附及凝聚特性，这对于利用ICF研究有重要意义。 本文利用实验和计算模拟相结合方法分别对SiO2气凝胶力学性能、吸附性能以及吸附过程中的毛细凝聚现象做了初步研究，为SiO2气凝胶未来在ICF实验中的应用提供参考。本文主要开展以下工作： （1）SiO2气凝胶力学性能的模拟分析。首先基于对SiO2气凝胶微观结构的表征和分析所得的几何参数（相对密度、孔径和韧带分布），采用Voronoi tessellation算法构建与之相似的几何结构，通过单轴压缩实验和有限体积模拟，得出了构成SiO2气凝胶的本构材料参数：弹性模量E0，屈服强度σ0，分别为0.042GPa，0.023GPa。然后为进一步分析SiO2气凝胶基于相对密度的尺度定律，利用Voronoi tessellation算法构建两种不同构型的SiO2气凝胶模型：SA-I（孔径/韧径呈高斯分布）和SA-II（孔径/韧径恒定）。有限体分析表明两个模型的弹性模量和屈服强度与相对密度之间都存在幂律关系，并且如果SiO2气凝胶的韧带直径恒定，那么即使其在超低相对密度下也达到高刚度和高强度，使其作为ICF实验中的靶材料可以实现良好的自支撑特性。 （2）SiO2孔结构对H2/D2的吸附模拟：构建圆柱状SiO2孔结构模型，采用巨正则蒙特卡洛模拟H2和D2的吸/脱附行为。在模拟中，考察了温度和孔径对H2和D2吸/脱附性能的影响，获得了不同条件下的吸/脱附等温线、数密度分布和构型分析。研究结果表明随着温度的的降低，气体开始发生气液相变需要的压力越低，其中所需的压力远远小于平液面时所需的压力。而且，很小的压力增幅就可以加剧毛细凝聚现象的发生，气体吸附量也随之有急速的增加。在不断压力的增大的过程中，H2和D2的吸附位置先由孔壁再到孔中心。随着孔径的增大，气体吸附量增大，而且孔径越大，就需要更大的压力发生毛细凝集。H2和D2在温度和压力变化过程中表现出一致的规律。 （3）SiO2气凝胶低温下的D2吸附实验：利用溶胶-凝胶法制备了三种不同密度的SiO2气凝胶材料，同时对这三种样品进行了SEM分析和氮吸附测试，对三种样品进行了不同温度下的D2吸附测试。系统研究了密度及孔径、温度对SiO2气凝胶D2吸附及毛细凝聚的影响，并与模拟结果做对比。研究结果表明：在三个样品中，密度较小的样品，D2明显发生毛细凝聚现象；而密度最大的样品，D2几乎没有发生凝聚。随着温度的升高，SiO2气凝胶中D2的吸附量大大减少，发生毛细凝聚所需的压力增大。这些与上节模拟得到的温度对SiO2孔结构的H2和D2吸附及毛细凝聚的影响一致。

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