下地幔压力条件下(Mg,Fe)SiO3钙钛矿的电子结构和光学性质

摘要

(Mg，Fe)SiO3钙钛矿是下地幔中的主要矿物，探索该矿物在下地幔压力条件下的物理性质具有重要的科学意义。近年来，镁铁钙钛矿的辐射热输运性质已成为高压科学领域中一个重要的研究课题。为了获得下地幔的辐射热导率数据，镁铁钙钛矿在下地幔压力条件下的吸收光谱和折射率信息是需要的。本论文采用第一性原理方法，计算了(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿理想晶体在下地幔压力条件下的电子结构和光学性质。
　　本论文主要包括四个章节，第一章主要内容包括论文研究背景及意义、研究现状、有待解决的问题和本论文主要研究内容;第二章主要介绍第一性原理方法的基础理论和本论文计算所采用的软件;第三章主要计算了(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的电子结构和光学性质;第四章主要内容是对全文的总结和对后续工作的展望。
　　本论文主要的研究内容和结果如下:
　　1)采用基于密度泛函理论的第一性原理方法，计算了(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的光吸收谱，发现(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿中二价铁从高自旋态(HS)向中自旋态(IS)的转变对其吸收带强度的降低有明显的贡献，计算结果支持二价铁存在从高自旋态向中自旋态转变的结论。
　　2)计算了(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的折射率。理想晶体的折射率的计算结果表明在近红外和可见光区，折射率随着压力增大而降低，随波数增加而有缓慢上升。这一点可以说明，折射率随压力和波数变化的因素需要考虑。
　　3)计算了(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的反射谱和能量损失谱，结果表明，压力是导致反射率和能量损失变化的主要因素，二价铁的自旋态转变对其影响较小。
　　4)计算了(Mg0.875，Fe0.125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的电子结构。态密度和差分电荷密度的分析表明二价铁的自旋态对电子结构有影响。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 研究背景及意义

1．2 镁铁钙钛矿中二价铁自旋态的研究现状

1．3 有待解决的问题及本论文的主要内容

2 理论方法与软件介绍

2．1 概述

2．1．1 第一性原理方法介绍

2．2 绝热近似

2．3 Hartree-Fock近似

2．4 密度泛函理论

2．4．1 Hohenberg-Kohn定理

2．4．2 Kohn-Sham方程

2．4．3 常用的交换相关能量泛函

2．4．4 超软赝势

2．4．5 电子结构态密度计算

2．4．6 光学性质计算

2．5 计算软件介绍(MS-Materials Studio)

2．5．1 MS软件简介

2．5．2 CASTEP模块简介

3 (Mg，Fe)SiO3钙钛矿在高压下的电子结构和光学性质

3．1 概述

3．2 理论晶体模型与计算方法

3．2．1 理论晶体模型

3．2．2 计算方法

3．3 (Mg0．875，Fe0．125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的光学性质

3．3．1 LDA+U和LDA计算方法的选择

3．3．2 (Mg0．875，Fe0．125)SiO3钙钛矿理想晶体LDA+U高压吸收光谱

3．3．3 高自旋态不同铁原子位置的高压吸收光谱

3．3．4 (Mg0．875，Fe0．125)SiO3钙钛矿理想晶体的折射率谱

3．3．5 (Mg0．875，Fe0．125)SiO3钙钛矿理想晶体的反射率谱

3．3．6 (Mg0．875，Fe0．125)SiO3钙钛矿理想晶体的能量损失谱

3．4 (Mg0．875，Fe0．125)SiO3钙钛矿理想晶体在高压下的电子结构

3．4．1 态密度分析

3．4．2 差分电荷密度分析

4 总结与展望

参考文献

致谢

在校期间的科研成果