填充型导热聚芳醚腈复合材料的制备及性能研究

摘要

聚芳醚腈[poly（arylene ether nitriles），PEN]，作为一类综合性能优异的芳香杂环高分子聚合物，具有优良的耐热性、绝缘性、耐化学腐蚀及机械性能等，自其上世纪80年代初发明以来就受到广泛关注。本实验室通过分子设计合成了一系列聚芳醚腈树脂，并以此为基础开展了结构与性能、功能的研究，而有关聚芳醚腈的导热性能却少有研究。本文以端基交联型聚芳醚腈（PEN-t-ph）作为基体，分别以改性Al2O3、石墨、碳纳米管为导热填料，通过溶液共混将填料填充到PEN-t-ph聚合物基体中。为了促进填料-基体两相的界面相容性，我们首先对无机填料进行了表面改性，并采用扫描电子显微镜（SEM）、热失重分析仪（TGA）、傅立叶变换红外光谱仪(FTIR)、紫外吸收光谱分析仪（UV-Vis）以及X射线衍射仪（XRD）等仪器研究表征了改性填料表面形貌和结构。最后利用连续超声技术和溶液流延方法制备了导热PEN-t-ph聚合物基复合材料，并分别研究了填料含量、填料改性、热处理对复合材料的导热性能、力学性能以及热稳定性等的影响。
　　采用高导热系数的无机填料填充聚合物材料可以明显提高材料的导热性能。实验结果表明，随着改性Al2O3填料含量的增加，PEN-t-ph聚合物基复合材料的热导率逐渐升高；将不同粒径微米-纳米混杂Al2O3按一定比例填充到PEN-t-ph树脂中时，复合材料表现出比填充单一 Al2O3更优异的导热性能。用改性石墨填充PEN-t-ph，同样也能改善PEN-t-ph材料的导热性能，当石墨的质量分数为16wt％时，复合材料的热导率是纯树脂的1.8倍；而且石墨经过表面改性后，复合体系的导热系数增加更加显著。随着导热 MWCNT-boehmite填料添加量的增加，改性PEN-t-ph复合材料的的热导率初始变化缓慢；当填料含量达到一定临界值时，材料的热导率迅速增长。当MWCNT-boehmite的填充量达到15wt%时，复合材料的导热系数是0.881 W/mK，约是纯树脂的2.7倍。伴随复合材料热导率上升的同时，材料的力学性能不可避免的受填料含量的影响。当填料含量较低时，PEN-t-ph复合材料的力学性能随着填料含量的增加而增加；继续增加填料的含量，材料的力学性能又开始下降。无机填料的填充对复合材料的热稳定性影响很小，样品初始分解温度（Tid）和最大分解温度（Tmax）范围分别在490oC和520oC左右，材料保持了优异的热性能；此外复合材料的玻璃化转变温度（Tg）都在170oC以上。

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第一章 绪 论

1.1 引言

1.2 导热聚合物基复合材料的研究现状

1.3 导热聚合物基复合材料的导热机理

1.4 无机填料的表面改性及其在复合材料的研究进展

1.5 本文的研究目的、意义和内容

第二章 改性Al2O3对聚芳醚腈（PEN-t-ph）性能影响的研究

2.1 引言

2.2 Al2O3-CN/PEN-t-ph复合材料的制备

2.3 微米-纳米混杂f-Al2O3/PEN-t-ph复合材料的制备

2.4 结构测试和性能表征

2.5 结果与讨论

2.6 本章小结

第三章 改性石墨对聚芳醚腈（PEN-t-ph）性能影响的研究

3.1 引言

3.2 改性石墨/PEN-t-ph复合材料的制备

3.3 改性石墨的形貌结构分析

3.4 改性石墨/PEN-t-ph的导热性能

3.5 改性石墨/PEN-t-ph的力学性能和热稳定性

3.6 本章小结

第四章 改性碳纳米管对聚芳醚腈（PEN-t-ph）性能影响的研究

4.1 引言

4.2 碳纳米管及其性能

4.3 碳纳米管的表面处理

4.4 碳纳米管/PEN-t-ph复合材料的制备

4.5碳纳米管/PEN-t-ph复合材料的导热性能

4.6 碳纳米管/PEN-t-ph复合材料力学性能和热稳定性

4.7 本章小结

第五章 结 论

致谢

参考文献

攻读硕士学位期间取得的成果