高性能M型钡铁氧体及在毫米波环行器中的应用研究

摘要

随着现代空间雷达技术的飞速发展，尤其是毫米波技术的应用与推广，高频化、小型化和低损耗成为未来微波器件的发展方向。基于尖晶石和石榴石铁氧体制备的微波环行器需要外加永磁体提供稳恒磁场，因此难以实现与整机系统的集成化和小型化。而M型钡铁氧体具有较高的各向异性，可将环行器的工作频率推进到毫米波频段，更可为环行器提供自偏置场，实现环行器的小型轻量化。因而，高性能M型钡铁氧体的研制对微波环行器小型化和高频化的发展具有十分重要的意义。本论文紧紧围绕自偏置环行器的应用需求，采用固相烧结法制备M型钡铁氧体。在材料方面，基于第一性原理计算了M型钡铁氧体的离子占位和交换作用参数，深入探究了M型钡铁氧体的离子取代、掺杂和工艺参数与性能间的作用关系；在器件方面，基于自主研制的低线宽、高剩磁比的M型钡铁氧体材料，设计并研制出自偏置微带环行器。 首先，采用固相烧结法分别制备La-、La-Co和La-Cu取代M型钡铁氧体，研究了各组分配方对M型钡铁氧体性能的影响。结果表明：（1）La-取代可提高M 型钡铁氧体的各向异性，但对晶粒的生长具有抑制作用，通过第一性原理计算该体系的交换作用参数得出，La-取代会减弱 4f1-4f2、4f1-12k、4f2-12k、2f1-2f1、2f2-2f2和4k-8k晶位之间的交换作用，而2a-4f1、2a-12k、2b-4f1和2b-12k之间的交换作用则会增强，当交换关联作用势Ueff=6.7 eV时，采用随机相近似理论计算的居里温度Tc与实验结果较为匹配；（2）通过Rietveld结构精修并结合Raman和XPS分析得出强各向异性Co离子以+3价形式进入M型钡铁氧体晶格，并择优占据2a、4f1和12k晶位，因而适量的La-Co取代可同时提高M型钡铁氧体的剩磁4πMr和各向异性场Ha，但烧结样品的密度d则会降低，通过Néel亚铁磁性分子场理论计算得出La-Co取代会减弱2b-4f2、12k-4f1、2a-4f1、12k-4f2和2b-12k晶位之间的分子场作用，从而使居里温度Tc下降；（3）采用第一性原理计算并结合Raman分析和Rietveld结构精修证实了Cu2+喜占2b和4f2晶位，且占据比例约为1:2，同时适量的La-Cu取代可显著提升M型钡铁氧体的饱和磁化强度4πMs、剩磁4πMr、各向异性场Ha和密度d，减小气孔率p。 其次，在明确以 Ba0.8La0.2Fe11.8Cu0.2O19为主配方的基础上，研究了 Bi2O3和Bi2O3+CuO组合掺杂M型钡铁氧体的显微结构和性能，并对Bi2O3+CuO组合掺杂的烧结机制进行了探讨。结果表明：（1）低熔点Bi2O3可在晶界间形成液相，促进固相反应的进行，因而适量的Bi2O3可减小Ba0.8La0.2Fe11.8Cu0.2O19铁氧体的气孔率p，提高烧结样品的饱和磁化强度4πMs、剩磁4πMr和密度d；（2）在Bi2O3+CuO组合掺杂中，晶界处的Bi2O3和CuO在700℃时可形成Bi2CuO4，Bi2CuO4和Bi2O3混合相的熔点低于Bi2O3，因而适量的Bi2O3+CuO组合掺杂可促进晶粒均匀性和致密化生长，进一步提高烧结样品的饱和磁化强度4πMs、剩磁4πMr和密度d。 然后，研究了制备工艺（预烧温度和二次球磨时间）对M型钡铁氧体性能的影响，并通过磁场成型制备出高性能M型钡铁氧体。结果表明：（1）预烧温度会影响材料的烧结活性，适宜的预烧温度可调控晶粒的生长速率，促进晶粒致密化和均匀性生长，进而提高烧结样品的密度d、饱和磁化强度4πMs和剩磁4πMr；（2）适宜的二次球磨时间可改善M型钡铁氧体的显微结构和性能，但长时间二次球磨则会引入杂质，导致材料性能恶化；（3）采用Ba0.8La0.2Fe11.8Cu0.2O19铁氧体为主配方，Bi2O3+CuO组合为助烧剂，预烧温度为1150℃，二次球磨时间为14 h，通过磁场成型工艺制备的M型钡铁氧体具有高度的c轴取向，材料的铁磁共振线宽ΔH优于目前关于M型钡铁氧体块材的文献报道。 最后，基于自主研制的高性能M型钡铁氧体材料，通过HFSS仿真软件对自偏置微带环行器的结构和尺寸进行优化设计，并结合半导体光刻技术和磁控溅射工艺制作环行器实物。结果表明：（1）铁氧体基板厚度h和中心圆盘半径R影响铁氧体与电磁波的耦合强度以及环行器的端口阻抗匹配程度，同时减小中心圆盘半径R会降低 “+”模和“-”模的谐振频率，使环行器的中心频率f0移向低频；（2）采用 λg/4 波长变换器作为大 Y 结，其尺寸的变化主要影响环行器的回波损耗|S11|和隔离度|S12|，环行器的中心频率f0会随着大Y结长度LY的增加或宽度WY的减小逐渐向低频移动；（3）采用双 Y 结可增大环行器的带宽，与小 Y 结的长度 Ly不同，宽度Wy对中心频率f0影响不大，同时减小小Y结的尺寸可降低插入损耗|S21|，增大回波损耗|S11|和隔离度|S12|；（4）基于 Ba0.8La0.2Fe11.8Cu0.2O19铁氧体制作的自偏置微带环行器的体积较小，在29.5~29.9 GHz频段内，回波损耗|S11|和隔离度|S12|实测值均大于15 dB，同时插入损耗|S21|<2.8 dB，具有良好的环行功能。

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