改性纳米铁的制备及其降解地下水中三氯乙烯实验研究

摘要

三氯乙烯(TCE)作为地下水中常见的有机污染物，对生态环境和人类健康都具有巨大的危害，因此研究三氯乙烯的降解十分必要。随着纳米技术的进步，已有许多案例用纳米金属进行污染治理。其中纳米铁具有还原能力强、比表面积大等特点，能有效去除有机物、硝酸盐、重金属等多种污染物，使其越来越多的被应用于地下水和土壤污染修复的研究。
　　然而，纳米铁在地下水环境修复中仍存在问题。纳米铁遇氧气会被氧化形成一层氧化膜，导致纳米铁活性下降。在地下水环境中纳米铁易团聚，使其无法与目标污染物充分接触。这些因素让纳米铁在实际应用中受到了极大的限制。本论文针对上述问题，利用壳聚糖和酸化海泡石对纳米铁改性，优化纳米铁的性能。
　　论文的主要研究内容:通过液相还原法制备壳聚糖包覆型纳米铁和海泡石负载型纳米铁;对改性纳米铁进行表征、分散性和稳定性研究;考察了不同条件下改性纳米铁对TCE的降解效果;分析了改性纳米铁对TCE脱氯的反应动力学并简要阐述了其对TCE的降解机理。
　　通过对壳聚糖包覆型纳米铁进行扫描电镜分析(SEM)、X射线光电子能谱分析(XPS)、热重(TGA)等表征发现，纳米铁呈核壳结构，粒径分布均匀，粒径在60～100nm，表面光滑且稳定性较好，结合态Cl被纳米铁还原呈Cl-;通过对海泡石负载型纳米铁进行投射电镜分析(TEM)、X射线衍射分析(XRD)等表征发现，纳米铁粒径在50～120nm，海泡石的酸化使得Mg被H取代，纳米铁呈规则的长链状且镶嵌在不规则海泡石中。通过探究两种改性纳米铁的性能发现:壳聚糖和海泡石均可以明显提高纳米铁的分散性和稳定性。当壳聚糖包覆率26.4％，海泡石负载比2∶1时，制备出改性纳米铁活性较高。
　　通过改性纳米铁对TCE的降解实验发现:纳米铁的投加量增大可提高TCE的降解率，最大可达90％;偏酸性(pH=5～6)环境更有利于纳米铁对TCE降解;一定量纳米铁拥有的反应位点有限。壳聚糖对TCE有较好的吸附效果，而海泡石对TCE的吸附能力较差。
　　通过线性回归验证了两种改性纳米铁对TCE的脱氯过程较好的符合一级反应动力学模型。TCE的脱氯途径主要是纳米铁表面直接的电子转移，纳米铁是直接还原剂，Fe2+和H2对TCE的降解影响不大。

目录

声明

摘要

1．1．1 三氯乙烯污染现状

1．1．2 三氯乙烯特点及危害

1．2 三氯乙烯治理概述

1．2．1 异位抽出技术

1．2．2 原位处理技术

1．3 纳米铁修复地下水TCE的研究现状

1．3．1 纳米材料基础理论

1．3．2 纳米铁制备方法概述

1．3．3 纳米铁改性技术概述

1．3．4 纳米铁修复地下水TCE污染的应用

1．4 壳聚糖与海泡石改性纳米铁国内外现状

1．4．1 壳聚糖包覆纳米铁研究现状

1．4．2 海泡石负载纳米铁研究现状

1．5 研究意义及内容

1．5．1 研究意义

1．5．2 研究内容

1．5．3 技术路线

第2章 改性纳米铁制备与表征

2．1 实验器材

2．1．1 实验药品

2．1．2 实验仪器

2．2 改性纳米铁制备方法选择

2．2．1 纳米铁制备方法选择

2．2．2 实验条件控制

2．3 改性纳米铁的制备

2．3．1 液相还原法制备壳聚糖包覆型纳米铁

2．3．2 海泡石负载型纳米铁制备

2．4 纳米铁表征

2．4．1 壳聚糖包覆型纳米铁表征

2．4．2 海泡石负载型纳米铁表征

2．5 改性纳米铁性能探究

2．5．1 壳聚糖包覆型纳米铁性能探究

2．5．2 海泡石负载型纳米铁性能探究

2．5．3 对比壳聚糖包覆与海泡石负载对纳米铁性能的影响

2．6 本章小结

2．6．1 改性纳米铁表征结果

2．6．2 改性纳米铁性能分析结果

第3章 改性纳米铁去除TCE批实验研究

3．1 实验器材

3．1．1 实验药品

3．1．2 实验仪器

3．2 实验方法

3．2．1 TCE分析方法

3．3 结论分析

3．3．1 壳聚糖包覆型纳米铁对TCE降解影响的单因素实验

3．3．2 海泡石负载型纳米铁对TCE降解影响的单因素实验

3．3．3 改性材料对纳米铁去除TCE影响分析

3．4 本章小结

第4章 TOE反应动力学及降解过程分析

4．1 壳聚糖包覆型纳米铁对TCE的去除过程

4．1．1 纳米铁投加量对去除TCE动力学分析

4．1．2 初始pH对去除TCE动力学分析

4．1．3 初始浓度对去除TCE动力学分析

4．2 负载型纳米铁去除TCE的反应动力性研究

4．2．1 纳米铁投加量对去除TCE动力学分析

4．2．2 反应体系pH对去除TCE动力学分析

4．2．3 初始浓度对去除TCE动力学分析

4．3 TCE的脱氯过程分析

4．3．1 脱氯基本理论

4．3．2 反应途径分析

4．3．3 降解产物分析

4．3 本章小结

结论

致谢

参考文献

攻读学位期间取得学术成果