镱掺杂二氧化钛/活性炭纤维的制备及其在有机污染物去除中的应用

摘要

伴随着经济的高速发展而产生的空气污染问题愈来愈严重，已引起了公众的普遍关注，由此越来越多的国家出台了一系列的法律和法规来控制污染。为有效控制VOC排放造成的污染，目前而言，光催化是最佳途径。同时一方面要寻找新的具有可见光响应的催化材料以扩宽其对太阳光谱的响应范围;另一方面就是要对现有的催化剂进行改性。因此，设计复合型光催化材料不但能提高太阳光利用范围，还能够提高光生载流子的利用率，是解决光催化难题的有效途径。 本课题通过水热法分别成功制备了Yb-TiO2复合纳米材料及Yb-TiACF三维多孔材料，并通过XRD、SEM、TEM、FTIR、BET、UV-Vis、PL等表征手段对其复合纳米材料的物相结构、微观形貌、孔径分布、比表面积、光响应能力等进行了相应的探究。探讨不同催化剂对一定浓度甲苯去除的影响，探究了甲苯浓度对反应活性的影响，并对光催化降解机理进行初步探索。具体实验结果如下: (1)通过二次水热法成功制备了Yb-TiO2复合材料。采用Scherrer公式，通过XRD衍射图计算出了该复合材料的粒径为11.61nm。SEM图可以发现Yb-TiO2呈现棒状结构，长为3-6μm，直径为120-300nm。此Yb-TiO2材料是由Yb、Ti、O三种元素组成，同时元素镱Yb很好的负载在了TiO2棒上。通过与单纯的TiO2相比，Yb-TiO2具有较大的比表面积、孔径和孔容，且禁带宽度更窄(3.18eV)，荧光强度低。材料在6h光催化降解中表现出优异的催化性能，降解率达到88.98％。镱Yb扩大了其光响应范围，提高了其催化性能。 (2)通过三次水热法成功制备出了Yb-TiACF三维多孔材料。此复合材料沿着TiO2的101晶面定向生长，且晶格间距为0.35nm。此材料由C、O、Ti、Yb四种元素组成。其比表面积762.96m2·g-1，禁带宽度2.91eV，PL荧光强度低。在吸附甲苯实验测试中，吸附效率达到了99.2％，且整个吸附过程符合吸附拟二级动力学模型，与吸附不同浓度的甲苯过程结论相一致。在3h光催化甲苯时，催化效率达到了100％，且0.05Yb-TiACF催化整个过程符合半经验幂指数模型，0.01Yb-TiACF、0.10Yb-TiACF拟一级反应动力学。0.05Yb-TiACF在降解115ppm、230ppm甲苯过程中，符合半经验幂指数模型。在降解460ppm、690ppm甲苯过程中符合拟一级动力学和半经验幂指数模型，证明甲苯光催化率和CO2解吸率在整个光降解过程中起着同等重要的作用。研究结果表明了Yb-TiACF吸附和光催化协同作用去除VOC具有很好的前景。

目录

摘要

1．1课题背景

1．1．1 VOC的定义、种类、来源及危害

1．1．2 VOC污染处理技术

1．2 光催化法

1．2．1光催化技术的研究进展

1．2．2 TiO2催化剂的研究进展及其改性

1．2．3 TiO2载体材料

1．3本课题的主要研究内容

2．1实验试剂及仪器

2．2催化剂材料的实验表征

2．3催化剂的性能评价

2．3．1催化剂性能测试仪器

2．3．2催化剂性能测试方法

2．3．3催化剂性能测试评价

第3章镱掺杂二氧化钛复合纳米材料的制备及其在有机污染物中的应用

3．1 引言

3．2制备方法

3．3结果与讨论

3．3．1 Yb-TiO2复合纳米材料的物相结构及微观形貌

3．3．2 Yb-TiO2复合材料的比表面积

3．3．3 Yb-TiO2复合纳米材料的紫外可见漫反射光谱

3．3．4 Yb-TiO2复合纳米材料的荧光光谱

3．3．5 Yb-TiO2复合纳米材料的XPS能谱

3．3．6 Yb-TiO2复合纳米材料对有机气体的吸附及光催化性能

3．4 Yb-TiO2复合纳米材料对甲苯光催化降解作用机理

3．5本章小结

第4章镱掺杂二氧化钛／活性炭纤维多孔材料的制备及其在有机污染物去除中的应用

4．1引言

4．2制备方法

4．3结果与讨论

4．3．2 Yb-TiACF的微观形貌

4．3．3 Yb-TiACF的FTIR红外

4．3．5 Yb-TiACF的紫外可见漫反射光谱

4．3．6 Yb-TiACF的PL荧光光谱

4．3．7 Yb-TiACF的XPS能谱

4．3．8 Yb-TiACF的TG-DTA热重

4．4．1材料的吸附性能及吸附动力学

4．4．2材料的催化性能及反应动力学

4．5材料的吸附-光催化性能稳定性

4．6材料的吸附-光催化协同机理

4．7本章小结

结论

参考文献

致谢

攻读学位期间取得的研究成果

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