天然气高级再燃脱硝机理的实验研究和化学动力学模拟

摘要

NOx是煤的燃烧过程中形成的主要污染物之一，它严重影响环境、气候和人类的健康，随着环境保护要求的提高，需要发展有效的脱硝技术来控制NOx排放。高级再燃技术是在再燃技术基础上发展起来的，可使NOx的减排达85％以上，因此相对于其它低NOx燃烧技术，高级再燃技术具有更加优越的技术优势。 本文在总结前人关于再燃和高级再燃研究成果的基础上，通过实验和化学动力学分析等研究手段对高级再燃脱硝机理进行了深入的研究。 本文首先通过20kW多功能低NOx燃烧实验台对天然气高级再燃特性进行了实验研究，该实验主要考察主燃料类型、再燃区温度T2，再燃区过量空气系数SR2、氮化学当量比（NSR=NH3/NOin）和催化剂Na2CO3的加入等因素对于高级再燃脱硝效率的影响。高级再燃实验结果表明主燃料挥发分含量对高级再燃脱硝效率有影响：挥发分含量高的烟煤作为主燃料时脱硝效率最高，贫煤次之，无烟煤最低；NOx的脱除效率对再燃区温度T2较敏感，只有在适当温度区间才能达到较高脱硝效率；再燃区还原性气氛的强弱直接影响高级再燃脱硝效率，在合理的再燃区气氛下喷入NH3能促进NOx减排。在最优工况下（主燃料为神木煤，T2=1250℃，SR2=0.95，NSR=1.5，并使用催化剂），高级再燃脱硝效率可达到90％以上。然后，本文详细介绍了为天然气高级再燃还原NO化学动力学分析而建立的模型。模型包括模型的基本假设、控制方程、化学反应机理模型、化学反应动力学模型、化学反应机理分析方法，并通过实验数据验证了模型的合理性。 最后，本文通过所建模型对再燃区内和高级再燃区内影响脱硝效果的重要反应进行了敏感性分析，得出了对NO还原影响最重要的基元反应。本文通过对再燃区和高级再燃区的生成率分析，研究了重要基元反应、重要反应物等对脱硝效率的影响，并通过归一化的生成率系数描述了脱硝反应的进行过程，绘制了这两个还原区内NO的还原路径，并比较了其相同点和不同点，结果表明这两个NO还原区内的主导反应发生了变化：再燃区内以碳氢类还原反应为主导，而高级再燃区内以氨基类还原反应为主导。