低密度聚乙烯纳米复合介质中电荷输运的实验研究和数值模拟

摘要

聚合物介质材料是高电压工程、电力电子、微电子器件中常用的绝缘材料，然而在设备小型化和集成化的应用过程中也存在一些突出问题，如直流电场下的空间电荷的积累。当空间电荷在聚合物内部积累时，局部电场的提高、材料的解离和电-机械应力的积累，都可能加速聚合物绝缘的老化。纳米技术的出现，为解决聚合物内部空间电荷积累等问题提供了较经济的技术解决方案。目前，通过聚合物纳米复合介质微观结构和介电性能之间内在联系的理论研究，已经有很多学者提出了相关的理论，并建立了相关的模型。然而这些模型并不能完全解释所有复合介质的实验结果，特别是纳米颗粒如何影响复合介质内部电荷输运的问题，因此，有必要对纳米复合介质做进一步的实验和理论研究。
　　 本文采用机械共混法制备了低密度聚乙烯（low-density polyethylene，LDPE）和经疏水性表面处理剂处理过的纳米二氧化硅(silica)颗粒与LDPE的复合介质，测试了纳米颗粒填充浓度在0～5.0wt％范围、纳米颗粒粒径分别为7nm和16nm的复合介质中空间电荷、极化和退极化电流、准稳态直流电导，评估了纳米颗粒填充后LDPE/silica复合介质内部陷阱深度、密度的变化，探讨了纳米颗粒对复合介质内部电荷输运的影响，最后在此实验研究的基础上对纯LDPE和LDPE/silica纳米复合介质中空间电荷建立的动力学过程进行了数值模拟研究。
　　 由空间电荷短路去极化特性和直流电导特性可知:纳米复合介质中空间电荷明显积累的阈值电场和直流电导的阈值电场EΩ-t基本一致，并且纳米颗粒对复合介质空间电荷积累和直流电导的影响仅在电场较高时才表现出来，低电场下的影响并不明显。在高电场下，纯LDPE内部在阳、阴电极附近都出现明显的异极性空间电荷积累，引入纳米颗粒后空间电荷积累发生变化:(1)颗粒填充浓度较低时，复合介质中异极性空间电荷积累量明显下降，而高场电导明显增大，并且空间电荷积累量和高场电导分别达到本文纳米颗粒浓度研究范围内的最小值和最大值;(2)颗粒填充浓度较高时，随颗粒填充浓度增大，复合介质内部积累的空间电荷极性从异极性转变为同极性，并且空间电荷积累量先升高后下降，但复合介质的高场电导随颗粒填充浓度逐渐下降。
　　 由电流去极化0.1～3600s的等温松弛特性评估出的纯LDPE内部陷阱深度约在0.71～0.98eV范围，且在此深度范围内存在三个明显的陷阱能级分布，表明0.1～3600s的去极化电流主要是由三类不同的深陷阱电荷释放形成。由空间电荷去极化2～3600s特性评估出的陷阱深度约在0.9～1.06eV，基本在等温松弛法评估出的范围内。填充纳米颗粒后，深度在0.71～0.98eV范围的深陷阱相对应的能级分布幅值和表征此范围深陷阱量的ε

目录

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摘要

第一章 概述

1．1 聚合物纳米复合介质的应用及意义

1．2 聚合物纳米复合介质的研究现状

1．2．1 纳米复合介质中的界面结构

1．2．2 纳米复合介质中的陷阱分布

1．2．3 纳米复合介质中的空间电荷

1．3 聚合物纳米复合介质的电荷输运模拟

1．3．1 经典电磁理论模拟

1．3．2 纳米复合介质分子模拟

1．4 本文的主要研究内容

第二章 纳米复合介质中空间电荷的实验研究

2．1 试样制备和测试方法

2．2 纳米复合介质内部空间电荷分布

2．2．1 极化过程中的空间电荷分布

2．2．2 短路过程中的空间电荷分布

2．3 纳米复合介质内空间电荷的阈值电场特性

2．3．1 介质内部空间电荷积累量评估

2．3．2 空间电荷积累的阈值电场特性

2．4 纳米填充对复合介质内载流子迁移率的影响

2．4．1 基于空间电荷的迁移率评估

2．4．2 纳米复合介质内迁移率的变化

2．5 纳米填充对复合介质内陷阱能级的影响

2．5．1 基于空间电荷的陷阱深度评估

2．5．2 纳米复合介质内陷阱深度的变化

2．6 本章小结

第三章 纳米复合介质中直流电导的实验研究

3．1 试样制备和测试方法

3．2 纳米填充对复合介质松弛电流的影响

3．2．1 极化电流和去极化电流

3．2．2 纳米复合介质的慢极化特性

3．2．3 纳米复合介质的等温松弛特性

3．3 纳米复合介质的高场直流电导特性

3．3．1 纳米复合介质的高场直流电导

3．3．2 纳米填充对复合介质的高场电导的影响

3．4 纳米填充对复合介质内电荷输运的影响

3．5 本章小结

第四章 载流子输运模型的改进和算法研究

4．1 聚合物中的载流子输运模型

4．1．1 双极性载流子输运模型

4．1．2 杂质离子输运模型

4．2 聚合物内部载流子输运的数值算法

4．2．1 连续方程的数值算法

4．2．2 传导方程的数值算法

4．2．3 泊松方程的数值算法

4．3 空间电荷模拟软件开发

4．3．1 电极界面的感应电荷

4．3．2 空间电荷数据的高斯滤波

4．3．3 模拟软件开发

4．4 本章小结

第五章 纳米复合介质中空间电荷输运的模拟及分析

5．1 基于双极性载流子输运模型的数值模拟

5．1．1 数值模拟的参数设置

5．1．2 纯LDPE内部的空间电荷动态模拟

5．1．3 双极性载流子输运模型存在的问题

5．2 基于离子输运模型的数值模拟

5．2．1 数值模拟的参数设置

5．2．2 纯LDPE内部的空间电荷动态模拟

5．2．3 离子输运模型存在的问题

5．3 基于双极性载流子和离子输运模型的数值模拟

5．3．1 数值模拟的参数设置

5．3．2 纯LDPE内部的空间电荷动态模拟

5．3．3 复合介质内部的空间电荷动态模拟

5．4 本章小结

第六章 结论与展望

6．1 主要结论

6．2 研究展望

参考文献

攻读博士学位期间已发表或录用的论文

攻读博士学位期间参与的科研项目

致谢