La0.8Ca0.2FeO3钙钛矿整体催化剂用于低浓度甲烷的催化燃烧

摘要

甲烷催化燃烧是一种高效率、低污染的废气处理和能源利用技术。LaFeO3钙钛矿用于低浓度甲烷催化燃烧反应,表现出良好的活性和稳定性,并且价格便宜。本文以LaFeO3为研究对象,针对空气中低浓度(0.5vol.％)的甲烷制备了一系列钙钛矿催化剂粉体,采用浆料涂覆法涂覆到α-Al2O3蜂窝陶瓷和FeCrAl合金丝网载体上制成整体催化剂。
　　先用共沉淀方法制备了不同 Ca掺杂的La1-xCaxFeO3(x=0~0.4)钙钛矿本体催化剂,考察了Ca掺杂比例和焙烧温度对催化活性的影响。证实当 x=0.2,焙烧温度为800℃,钙钛矿表现出最佳的活性。并用XRD,BET,H2-TPR等测试方法对催化剂晶型、比表面积、氧化还原特性等进行了表征。
　　随后,将La0.8Ca0.2FeO3涂覆到α-Al2O3蜂窝陶瓷载体制成整体催化剂,考察了ZrO2、La2O3、MgO三种第二载体的影响。对于ZrO2,研究了不同Zr源和涂覆次数对催化剂活性的影响,发现Zr(NO3)4和ZrOCl2作为锆源,效果相似,但Zr(NO3)4制备ZrO2更为简单。最佳涂覆次数为2~3次。对于La2O3和MgO,研究了第二载体焙烧温度,涂覆次数等对整体催化剂活性的影响。研究发现,La2O3作为第二载体时,最佳的涂覆条件与ZrO2类似;而MgO作为第二载体时,涂覆次数为1-2次,活性最佳。在La0.8Ca0.2FeO3/MgO/α-Al2O3的基础上,用浸渍法负载少量Pd催化剂,发现Pd的引入提高了整体催化剂的活性(,)尤其是低温下的活性。
　　最后在课题组前期工作基础上,完善了以FeCrAl合金丝网制备蜂窝基体的方法,并将La0.8Ca0.2FeO3负载到基体上制成金属丝网整体催化剂。与α-Al2O3蜂窝陶瓷载体相比,金属丝网基体改善了传热传质状况,催化活性有了明显的提高。
　　本文通过筛选出合适的第二载体,成功开发 Pd-La0.8Ca0.2FeO3整体催化剂,并将La0.8Ca0.2FeO3应用到金属丝网基体上,为LaFeO3钙钛矿整体催化剂在甲烷催化燃烧中的应用打下了基础。

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第一章 前言

1.1低浓度甲烷催化燃烧的研究背景

1.2整体催化剂概述

1.3 低浓度甲烷燃烧催化剂研究

1.4本课题目的与意义

第二章 实验部分

2.1实验材料及仪器

2.2金属丝网基体的制备

2.3 催化剂材料的制备

2.4 Zeta 电势测定

2.5 整体催化剂的制备-浆料涂覆法（Slurry washcoating）

2.6催化剂粉体考评和表征

2.7整体催化剂的活性评价

第三章 La0.8Ca0.2FeO3陶瓷整体催化剂

3.1 La1-xCaxFeO3粉体催化剂

3.2 La0.8Ca0.2FeO3粉末悬浮液Zeta电位

3.3 La0.8Ca0.2FeO3陶瓷整体催化剂

3.4 Pd-La0.8Ca0.2FeO3陶瓷整体催化剂

3.5本章小结

第四章 La0.8Ca0.2FeO3金属丝网整体催化剂

4.1 La0.8Ca0.2FeO3金属丝网整体催化剂

4.2 La0.8Ca0.2FeO3金属丝网整体催化剂活性

4.3本章小结

第五章 全文总结与展望

5.1全文总结

5.2研究展望

参考文献

致谢

攻读硕士学位期间发表的学术论文