CO2气氛对煤粉燃烧及NOx生成影响的实验研究及其模拟

摘要

富氧燃烧也称为O2/CO2烟气再循环燃烧,是一种能够实现对CO2、SO2和NOx等污染物协同控制的新型燃烧技术。研究二氧化碳气氛对富氧煤粉燃烧过程中NOx生成与排放的影响具有十分重要的意义。
　　首先,运用化学反应动力学软件CHEMKIN模拟CH4在CO2或N2稀释条件下的氧化过程,研究高浓度 CO2对 CH4燃烧的影响;以NH3模拟燃料N,对不同气氛(O2/CO2或O2/N2)下CH4燃烧过程进行单程(即无烟气再循环)和带烟气再循环模拟,研究 O2/CO2气氛下 NH3的转化过程和富氧燃烧NOx的生成机理。结果表明,高浓度CO2促进反应CO2+H=CO+OH改变了O/H基元的平衡,对NH3的分解和NOx的排放特性产生影响。富燃料时NOx排放比空气气氛的高,贫燃料时和空气气氛相当;引入烟气再循环后,NOx排放在富燃和贫燃条件下较单程模拟分别降低了95％和18%。
　　其次,建立了一个煤粉燃烧的N化学模型,对煤粉富氧燃烧中燃料N的转化进行了CHEMKIN模拟。该模型包含一二次氧化剂的混合、挥发分脱出、气相反应、煤焦和碳黑与气体之间的异相反应。分析了CO2化学效应、温度以及一二次氧化剂的混合速率对NOx排放的影响。引入烟气再循环,进一步研究富氧煤粉燃烧过程中NOx排放特性。结果表明, CO2的化学效应对煤粉燃烧过程中燃料N到NO的转化率(CRNO)的影响不大,一二次氧化剂的混合速率和温度对 CRNO有较大影响;带烟气再循环时,出口烟气中的NO含量比空气气氛高一倍左右,但由于O2/CO2气氛下出口烟气量大幅降低,燃料N到NO的最终转化率降低约50%。碳黑与NO的还原反应对再循环烟气中NO的还原起主要作用,低过量空气系数时,煤焦与NO的还原反应对再循环烟气中NO的还原也有一定的贡献。实际富氧煤粉燃烧过程中,低NOx排放是CO2气氛改变了炉内燃烧温度,一二次氧化剂的混合速率以及烟气再循环的综合结果。
　　最后,利用垂直沉降炉在空气气氛和不同O2浓度的O2/CO2气氛下对煤焦的反应动力学参数进行测定,得出不同气氛下煤种的活化能和指前因子。空气气氛下不同煤种煤焦表面氧化反应的活化能 E均比相同O2浓度的O2/CO2气氛下的低,且随着O2浓度的增加,O2/CO2气氛下的煤焦表面氧化反应的活化能E逐渐降低,增加O2浓度有助于提高煤焦的反应活性。

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第一章 绪 论

1.1 研究背景

1.2 富氧燃烧技术

1.3 O2/CO2气氛下NOx生成特性研究进展

1.4 煤焦反应动力学的试验研究

1.5 本文的主要研究内容

第二章 O2/CO2气氛下甲烷燃烧及NH3转化过程的CHEMKIN模拟

2.1 CHEMKIN软件简介

2.2 高浓度CO2对甲烷燃烧的影响的CHEMKIMN模拟

2.3 O2/CO2气氛下甲烷燃烧中NH3转化的CHEMKIN模拟

2.4 本章小结

第三章O2/CO2气氛下煤粉燃烧中燃料N转化的CHEMKIN模拟

3.1反应机理

3.2模型验证

3.3 CO2的化学效应对燃料N转化率CRNO的影响

3.4一二次氧化剂混合速率对CRNO的影响

3.5温度对CRNO的影响

3.6烟气再循环对CRNO的影响

3.7本章小结

第四章 O2/CO2气氛下煤焦氧化反应动力学参数的测定

4.1 煤粉颗粒反应动力学

4.2 炭粒制取

4.3 沉降炉实验台

4.4 实验过程

4.5 结果分析

4.6 本章小结

第五章 全文总结与展望

5.1 本文总结

5.2 研究展望

参考文献

致谢

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