铈基催化剂选择性催化还原氮氧化物的试验研究

摘要

以氨气为还原剂选择性催化还原(NH3-SCR)氮氧化物技术是当前柴油机为了满足愈发严格的排放法规大力发展的重要尾气后处理技术。该技术的核心在于催化剂,排放法规日益严格使开发低温性能好、具有宽广活性温度窗口的SCR催化剂成为SCR技术的发展需求。
　　本文首先基于液相燃烧合成法研究了一系列铈基复合金属氧化物,运用活性测试筛选出的性能最好的TiCe0.2W0.2Ox催化剂 NO转化率在150℃时接近80％,在200-420℃范围内保持100%,N2选择性在100-500℃范围内都保持在95%以上。进一步测试发现该催化剂具有良好的抗硫性和耐高空速性能。在250℃时测试了TiCe0.2W0.2Ox的抗硫性能,试验发现通入100ppm SO2后,NO转化率有一些下降,但仍能在24h内都保持在80%以上,而且SO2去除后NO转化率能够迅速恢复到初始值,N2选择性一直都保持在100%左右。TiCe0.2W0.2Ox在空速达到114000h-1时NO转化率在温度200-450℃时仍能保持高于80%,且 N2选择性一直都保持在100%左右。借助比表面积孔径分析(BET)发现各个催化剂的活性是和其比表面积大小直接相关的。XRD测试发现燃烧法所制催化剂的活性组分都成无定型态分布,高度分散在锐钛矿型TiO2表面。SEM照片发现该系列铈基催化剂的微观表面都含有非常丰富的孔道结构。
　　其次,本文研究优化了应用燃烧涂覆法直接在堇青石陶瓷载体表面涂覆催化剂活性成分的工艺,成功得到了涂覆量25%、SCR性能与粉末催化剂接近的TiCe0.2W0.2Ox整体催化剂。
　　最后,应用原位漫反射红外光谱分析研究TiCe0.2W0.2Ox,发现吸附在Br?nsted上的NH4+物种在SCR反应中起主导作用,NO吸附产生的桥式硝酸盐和气相NO都能参与反应。基于此提出了该催化剂包含E-R和L-H两种路径的SCR过程反应机理。

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第一章 绪论

1.1研究背景

1.2柴油机NOx排放法规及控制技术

1.3 NH3-SCR技术研究

1.4 NH3选择性催化还原NOx的机理研究

1.5本文的研究目的和主要内容

1.6本章小结

第二章 催化剂的制备方法及测试系统

2.1引言

2.2试验所用化学药品及气体参数规格

2.3实验所用仪器与设备

2.4粉末催化剂的制备方法及涂覆用载体预处理

2.5催化剂NH3-SCR去除NOx性能评价

2.5催化剂评价与表征技术介绍

2.7本章小结

第三章铈基复合金属氧化物SCR催化剂配方性能研究

3.1引言

3.2催化剂制备

3.3催化剂的SCR性能

3.4催化剂表征分析

3.5本章小结

第四章燃烧合成法涂覆SCR催化剂工艺研究

4.1引言

4.2涂覆方法研究

4.3不同流程涂覆催化剂SCR性能比较

4.4本章小结

第五章 燃烧合成TiCe0.2W0.2Ox催化剂SCR反应机理研究

5.1引言

5.2 TiCe0.2W0.2Ox表面NH3、NO、O2吸附形态研究

5.3 TiCe0.2W0.2Ox催化剂SCR反应机理讨论

5.4本章小结

第六章 全文总结及展望

6.1主要结论

6.2研究展望

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

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