上海饮用水源地Hg、As等重金属的分布特征及其风险评价

摘要

水体是人类赖以生存的重要自然资源之一，可以通过各种途径直接或间接影响人类健康。Hg、As等重金属作为持久性有毒污染物的重要组成部分已越来越受到国内外学者的重视。上海虽然地处中国东部平原河网地区，但属于典型的水质型缺水城市，可见，上海市饮用水源地水环境中重金属污染物的研究对上海饮用水源地水环境的改变及社会、经济、生态环境安全的发展具有积极的现实意义。本文依据上海市基础研究重点项目“上海市饮用水中内分泌干扰物的环境污染过程与控制技术”的研究内容，并在此项目及国家自然科学基金项目“饮用水源地底泥重金属再悬浮释放与水源地水质安全研究”、上海市环保局招标项目“上海市持久性毒害污染物调研及对策”的资助下，以上海饮用水源地为研究对象，分析了水环境中水、沉积物、土壤、生物中Hg、As等8种主要重金属的含量及分布特征，对水及生物中重金属含量进行健康风险评价，对沉积物及土壤中重金属含量进行污染评价，并探讨了上海饮用水源地水环境中Hg、As等重金属污染物的主要来源，为上海市饮用水环境安全提供科学依据。 本文取得的主要研究结果如下： 1.上海市饮用水源地水中Hg污染最严重，含量范围为0.0404-0.2727μg/L，85.6％的样点超过Ⅲ类水标准，不符合饮用水源地水质标准；相对于上海市土壤背景值，水源地表层沉积物中97.1％的样点Cd超标、62.5％的样点Hg超标，含量范围分别为0.0871～0.9187mg/kg、0.0479～0.4169mg/kg。空间分布上，黄浦江上游干流水中大部分重金属元素含量高于黄浦江支流和陈行水库，沉积物则表现出相反的分布特征。水中Cd、Cu、Zn、Pb、Cr、Ni含量均与水的pH值和温度成显著性负相关(p=0.01)；沉积物的粒径和有机质是影响其重金属含量的重要因子。 2.与上海市土壤背景值相比，黄浦江上游水源地土壤中Hg的累积量最大，含量范围为0.0835～1.0185mg/kg，平均值为0.3321mg/kg，是背景值的3.3倍。通过相关性分析表明土壤的理化性质对土壤中重金属含量的影响不明显。 3.重金属在螺蛳肉、螺蛳壳、河蚬、螃蟹中的累积量不同，大部分元素表现为螺蛳肉含量最高，螺蛳壳最低，Cu、Zn、Cr、Ni生命必需元素均高于Pb、Cd、Hg、As非生命必需元素。大型底栖动物及组织对Cr的富集能力均高于其他元素。豇豆中重金属含量与食品污染物限量标准相比，Cr的超标率为100％。 4.上海市饮用水源地水中基因毒物质As、Cr、Cd和躯体毒物质Cu、Pb、Zn、Hg对儿童的平均个人年健康风险值均大于成人。基因毒物质的风险平均值在E-05～E-03a-1之间，综合致癌风险平均值均高于E-06～E～04a-1的国际推荐最大可接受水平，表明基因毒物质As、Cr、Cd通过饮水途径对暴露人群产生的致癌危害极大，改善上海市水源地水质的任务刻不容缓。 5.对水源地表层沉积物的地累积指数评价结果表明：Cd的污染等级最高。潜在生态危害指数评价结果显示：干流的潜在生态危害指数RI最低，处于轻微阶段，支流和水库平均危害指数均处于中强级；水源地沉积物的综合污染程度均处于中等污染水平；Cd、Hg的潜在生态危害系数在各个区域均表现为比较强的危害水平。 6.对水源地土壤的地累积指数评价结果表明：Hg的污染程度最严重，36％的样点处于中等污染水平。潜在生态危害指数评价结果显示，水源地土壤的平均风险程度为中强；单个重金属潜在生态危害系数亦是Hg的最大，大部分样点为强级危害水平以上。 7.螺蛳肉中Cd、Pb、Zn和Cu含量远超过食用标准，Pb超标最严重，平均含量为0.0599mg/kg，是可食用标准的13倍。豇豆中重金属通过食入途径对儿童的健康风险值均大于成人，基因毒物质的风险值在E-04～E-02a-1之间，是最大可接受水平的100到10000倍；躯体毒物质的风险值在E-07～E-06a-1之间，部分样点高于E-06a-1的最大可接受水平。 8.沉积物中Hg主要以残渣态和腐殖酸络合态为主，交换态和水溶态所占比例亦较大，表明上海市水源地沉积物生物活性较强，对上部水体的潜在危害较大。土壤中Hg的主要存在形态为残渣态、强有机质结合态和腐殖酸络合态，水溶态和交换态大部分样点含量低于检测限，水源地土壤生物有效性较低。 9.Hg的沉积物再悬浮初步模拟试验结果表明，随着时间的推移及水动力作用的加剧，沉积物中Hg不断向上部水和悬浮颗粒物中释放，实验前表层沉积物中Hg含量是实验后的4.7倍。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪论

1.1选题依据

1.2研究意义

1.3国内外研究进展

1.4论文的技术路线

1.5论文研究内容及特色

2研究区概况与实验材料及方法

2.1研究区概况

2.2试验材料与方法

3上海饮用水源地不同介质中Hg、As等重金属的分布特征

3.1水中Hg、As等重金属的分布特征

3.2沉积物中Hg、As等重金属的分布特征

3.3土壤中Hg、As等重金属的分布特征

3.4生物中Hg、As等重金属的累积特征

3.5重金属来源的初步判析

3.6小结

4上海饮用水源地Hg的形态分析与来源解析

4.1水源地沉积物和土壤中Hg的形态分析

4.2上海市饮用水源地水环境中Hg的土壤来源分析

4.3 Hg的沉积物再悬浮释放过程

4.4小结

5上海饮用水源地不同介质中Hg、As等重金属的风险评价

5.1水源地水的健康风险评价

5.2水源地沉积物的污染评价

5.3水源地土壤的污染评价

5.4生物中重金属评价

5.5上海市饮用水源地重金属污染物控制对策

5.6小结

6结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

附 录

致 谢