固体核磁共振在催化剂结构表征和催化反应机理研究中的若干应用

摘要

低碳烷烃（C<,1>～C<,5>）作为一种储量丰富、价格低廉的原料,可转化为高附加值的工业产品,对解决能源危机具有重要意义,是多相催化研究中的一个重要领域.大量研究表明,H-ZSM-5中引入镓或锌组份后,对丙烷芳构化反应的催化活性和选择性有显著提高,但所需反应温度较高（800K）,通过<'13>C原位固体核磁共振手段发现在低温条件（573K）下,丙烷即可在镓改性的H-ZSM-5分子筛上形成PPCP中间体并生成各种产物,从而为优化催化剂性能、探求更好活性组分提供了有益的理论指导.锌较之镓,资源丰富,因此研究锌物种在温和条件下丙烷功能化反应具有理论和应用价值.该文通过交换、浸渍等手段制备了各种Zn改性的H-ZSM-5分子筛,并利用<'13>C固体原位核磁共振的方法来跟踪研究温和条件不丙烷在不同负载锌的H-ZSM-5分子筛上反应的过程,为综合利用低碳烃资源、开辟新的生成芳烃原料来源探索了新的路径.

目录

文摘

英文文摘

第一章 前言

1.1介孔分子筛

1.1.1介孔分子筛简介

1.1.2有关介孔分子筛的改性研究

1.1.3小结

1.2丙烷功能化反应

1.2.1低碳烷烃简介

1.2.2丙烷芳构化反应研究进展

1.2.3小结

第二章 实验方法

2.1化学分析方法

2.1.1分子筛原粉硅铝比测定

2.1.2分子筛中钠(Na+)、锌(Zn2+)等元素的测定

2.2表征方法

2.2.1晶相分析(XRD)

2.2.2形貌分析(SEM)

2.2.3热分析(TG/DTG)

2.2.4低温氮吸附

2.2.5核磁共振

2.3催化反应活性评价

第三章 1H核磁共振对介孔分子筛表面羟基的研究

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果和讨论

3.3.1 SBA-15中羟基的研究

3.3.2 MCM-41中羟基的研究

3.4小结

第四章 原位固体核磁共振研究丙烷在锌改性分子筛上的活化

4.1引言

4.2实验部分

4.2.1样品制备

4.2.2表征

4.3结果与讨论

4.4小结

参考文献

致谢

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