静电纺丝制备纳米纤维毡及其负载TiO2应用研究

摘要

随着社会的进步和发展，水环境污染问题越来越受到人们的重视。在诸多水处理方法中，以二氧化钛半导体光催化氧化技术处理技术备受关注。二氧化钛因其在光照下不发生光腐蚀，化学性质稳定，对生物无毒性，无二次污染，且能有效地降解各种有机污染物等优点，成为近几年来环境污染治理技术的研究热点。但传统的粉末TiO2在使用中存在分散性差、颗粒易团聚、回收困难等问题，极大地限制了其在废水处理中的实际应用。因此，对TiO2光催化剂的负载固定化化成为光催化剂今后发展的趋势。本文利用静电纺丝技术制备出纳米纤维毡并将其作为载体，负载TiO2制备复合型光催化材料，并对苯酚模拟废水进行光催化降解研究。
　　 本论文主要开展了以下的研究工作：
　　 通过对电纺制备工艺中溶液浓度、电压、纺程三个主要参数的单因素与多因素正交分析表明：当溶液质量浓度在3％～20％的可纺浓度范围内，纺丝液浓度与纤维直径大小成正比关系。而电压与纺程两个参数仅影响射流的分裂能力，对纤维直径影响不大。
　　 通过热重分析(TGA)、红外光谱(FT-IR)、X射线衍射分析(XRD)手段综合表征了PAN纳米纤维在预氧化与炭化阶段的结构与性能的变化情况。结果显示：通过TGA、FTIR与XRD分析表明纤维预氧化温度在280℃时，其预氧化程度适中，环化指数(AI)为0.807，纤维内部分子结构已经变为耐热的梯形结构。通过XRD对炭化阶段的纤维内部微观结构表征显示：经过700℃炭化，其纤维内部微观结构已经变为类石墨碳六元环平面结构。经过预氧化与炭化两个阶段，PAN纳米纤维已经完全转变为纳米碳纤维(Carbon Nano-Fibers，CNF)。
　　 以纳米碳纤维为载体，采用sol-gel法制备出TiO2/CNF复合光催化材料，并基于静电纺丝技术将纳米TiO2粒子与聚丙烯腈(PAN)的N，N-二甲基甲酰胺(DMF)溶液共混后，通过静电纺丝制备TiO2/PAN纳米纤维毡，通过XRD与FE-SEM表征两种制备手段的负载型光催化剂，结果表明负载的TiO2晶型为锐钛矿，且颗粒均匀的分布在纳米纤维上。
　　 本研究应用TiO2/CNF与TiO2/PAN纤维毡光催化降解模拟废水中的苯酚，考察不同初始浓度、不同pH值、不同光强对苯酚的降解率，得到以下结论：(1)TiO2/CNF与TiO2/PAN纤维毡光催化活性均高于粉状TiO2的活性。(2)TiO2/CNF与TiO2/PAN纤维毡对苯酚的光催化反应符合一级反应动力学，且随着溶液初始浓度的增加，苯酚的光催化降解率有所降低。(3)pH值对光催化的影响比较明显，在中性、弱酸性条件比碱性条件更有利于光催化反应的进行。(4)增加光照强度有利于提高对苯酚的降解率，但降解率仅提高了7％。
　　 考察TiO2/CNF纤维毡与TiO2/PAN纤维毡的光催化稳定性，结果表明：在重复使用5次后，其光催化活性均出现不同程度的下降。导致性能下降的主要原因可能是由于光催化过程产生的中间产物积累在TiO2颗粒上，以及部分TiO2在重复使用中脱落两方面原因所致。

目录

文摘

英文文摘

第1章 绪论

1.1 引言

1.2 TiO2光催化氧化技术概述及应用

1.3 光催化原理概述

1.4 影响光催化反应的因素

1.5 纳米TiO2光催化剂的制备

1.6 光催化剂的负载与载体材料的选取

1.7 本课题的主要研究内容及技术路线

第2章 静电纺丝制备聚丙烯腈纳米纤维

2.1 静电纺丝技术原理

2.2 静电纺丝技术国内外研究进展

2.3 静电纺丝技术应用的领域

2.4 实验部分

2.5 结果与讨论

2.6 本章小结

第3章 静电纺PAN纳米碳纤维制备工艺研究

3.1 引言

3.2 PAN纳米纤维的预氧化与炭化机理

3.3 实验部分

3.4 结果与讨论

3.5 本章小结

第4章 TiO2/CNF与TiO2/PAN纳米纤维毡的制备与表征

4.1 引言

4.2 TiO2/CNF复合型光催化材料的制备、表征

4.3 TiO2/PAN纳米纤维材料的制备、表征

4.4 本章小结

第5章 TiO2/CNF与TiO2/PAN纳米纤维毡光催化降解苯酚研究

5.1 引言

5.2 TiO2/CNF光催化降解去除水中苯酚实验研究

5.3 TiO2/PAN纳米纤维毡光催化降解去除水中苯酚实验研究

5.4 本章小结

第6章 总结与展望

6.1 本文结论

6.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文

致谢