水环境中十溴联苯醚的生物富集特性及生物毒性研究

摘要

多溴联苯醚(PolybrominatedDiphenylEthers，简称PBDEs)是一种重要的溴系阻燃剂，并且在世界范围内被广泛应用。PBDEs具有难降解性、长距离迁移性和易在脂肪组织中富集等特性，对人体和动物具有致癌性，神经毒性和甲状腺毒性。近些年来在环境介质和生物体内中都检测出了PBDEs，包括在人体脂肪和母乳中，因此现在PBDEs的生态毒性和对人体健康潜在危害受到了人们广泛的关注。十溴联苯醚（BDE-209）是商业用阻燃剂中含量最大的一种多溴联苯醚，而我国消费量约占世界消费总量的四分之一，生产量占总产量的五分之一，因此非常有必要对BDE-209的生物富集性和毒性效应进行研究。
　　 本文通过体外染毒的方式研究了BDE-209对鲤鱼的毒性效应和其在鲤鱼体内的生物富集特性。通过急性毒性实验，得出BDE-209的96h-LC50为42mg/L，通过慢性实验，得到不同BDE-209暴露浓度和不同BDE-209暴露时间对鲤鱼肝脏内CAT酶和Na+/K+-ATP酶活性的影响。结果表明，CAT酶和Na+/K+-ATP酶活性先受到诱导升高，后受到抑制降低。各个暴露浓度组均对肝脏细胞造成了不同程度的氧化损伤，25mg/L浓度组造成的氧化损伤不可恢复。各个浓度组对肝脏细胞膜造成了损伤，但是通过细胞的自我调节可以恢复。
　　 另外本文还以冷冻发光菌粉制剂测定法，蚤类48h-LC50急性活动抑制试验和14天慢性毒性试验来检测BDE-209的毒性。实验结果表明:BDE-209对发光菌的剂量-效应曲线为非线性，且急性毒性较小，浓度越高，抑制率越高，但高浓度下对发光菌的抑制率变化很小;BDE-209对大型蚤的急性毒性48h-LC50大于10mg/L，属于低毒;在14d慢性毒性试验中，当BDE-209暴露浓度≥10mg/L时，对大型蚤的繁殖和生存产生显著影响，浓度越高，繁殖能力和生存能力下降越大。
　　 通过umu遗传毒性试验测定了BDE-209遗传毒性，得出BDE-209具有遗传毒性作用，可以诱导DNA产生损伤，1gBDE-209的遗传毒性与1.12g4-NQO相当。
　　 本文研究了16天内，在BDE-209两个暴露浓度(2.5mg/L，25mg/L)下，鱼肉对BDE-209的富集和降解趋势。试验结果表明，在不同暴露浓度下，鱼肉中BDE-209的富集浓度均在第8天最高，之后开始下降;鱼肉中低溴联苯醚的富集浓度在ng/g级，远低于BDE-209富集浓度(μg/g)。
　　 本论文通过以上一系列试验，分析了在不同水生生物级别十溴联苯醚的毒性，为控制多溴联苯醚对人类和水生生物的危害提供技术参数。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 PBDEs简介

1．2 PBDEs的使用情况

1．3 PBDEs的环境行为

1．3．1 在空气中的环境行为

1．3．2 在土壤／沉积物中的环境行为

1．3．3 在生物体中的环境行为

1．3．4 在人体中的环境行为

1．4 PBDEs的毒性

1．4．1 对甲状腺的影响

1．4．2 对肝肾组织的影响

1．4．3 对神经系统的影响

1．4．4 致癌性

1．4．5 PBDEs代谢物的毒性

1．5 本课题的研究意义和内容

1．5．1 本课题的研究意义

1．5．2 本课题的研究内容

第二章 BDE-209对鲤鱼的毒性研究

2．1 引言

2．2 试验部分

2．2．1 主要仪器

2．2．2 主要试剂

2．2．3 实验动物

2．2．4 实验装置

2．2．5 实验方法

2．3 实验结果

2．3．1 急性毒性试验

2．3．2 慢性毒性试验

2．4 小结

第三章 BDE-209对大型蚤的毒性研究

3．1 引言

3．2 大型蚤的培养

3．2．1 大型蚤的来源

3．2．2 大型蚤的培养条件

3．2．3 斜生栅藻的培养

3．3 蚤类毒性试验

3．3．1 仪器设备

3．3．2 试验程序

3．4 结果和讨论

3．4．1 急性毒性试验

3．4．2 14天慢性毒性试验结果

3．5 小结

第四章 BDE-209的细菌急性毒性和遗传毒性研究

4．1 BDE-209对发光菌的毒性研究

4．1．2 实验部分

4．1．1 仪器

4．1．2 试剂

4．1．3 菌种准备及保存

4．1．4 试剂准备

4．1．5 试验操作

4．1．6 实验结果

4．2 BDE-209的遗传毒性研究

4．2．1 主要试验材料

4．2．2 菌种准备及保存

4．2．3 试剂准备

4．2．4 受试液配制

4．2．5 试验操作

4．3 小结

第五章 BDE-209在鱼体中的富集降解趋势研究

5．1 引言

5．2 实验部分

5．2．1 仪器与试剂

5．2．2 试验试剂和标准品

5．2．3 实验鱼的暴露浓度及暴露方式

5．2．4 前处理

5．2．5 仪器分析

5．3 实验结果

5．3．1 标准曲线的建立

5．3．2 质量控制和质量保证

5．3．3 生物富集趋势

5．3．4 生物富集趋势同生物酶活性变化的关系

5．4 小结

第六章 结论与建议

6．1 结论

6．2 建议

参考文献

攻读学位期间的主要学术成果

致谢