非均相Co3O4/GO/PMS体系催化氧化降解PVA废水的研究

摘要

近年来，基于硫酸根自由基（SO4-）的高级氧化技术引起了人们的重视，SO4-的氧化还原电位比传统的羟基自由基(·OH)更高，适宜的pH范围广，失活率小，高的矿化程度及对环境更加友好。均相的催化氧化体系虽然反应速度快，操作简单但其产生的过渡金属离子可能会对环境造成二次污染且催化剂难以回收再利用。而非均相催化体系是针对上述均相催化体系的不足而做出的改变，有效解决了上述均相催化体系所存在的两大缺陷。本文将Co3O4负载到氧化石墨（GO）之上制备了新型复合催化剂Co3O4/GO并用此催化剂研究了非均相的催化体系Co3O4/GO/PMS降解以PVA作为模型化合物的印染废水的性能，考察了此催化剂的活性及稳定性，无机盐离子对降解过程的影响。本论文主要的研究内容如下所示：
　　（1）复合催化剂Co3O4/GO的制备与表征
　　以天然鳞片石墨为原料，采用改进的Hummer法制备氧化石墨，以氧化石墨作为前驱体，在水溶液中用水热热法将纳米级的Co3O4负载到GO形成负载型复合催化剂Co3O4/GO。采用XRD、FT-IR、Raman、SEM、TEM等表征手段对制备的GO、Co3O4及Co3O4/GO进行相关的表征测试，表征的结果表明Co3O4成功负载到GO之上。制得氧化石墨烯层间距为0.796nm，表面较光滑且边缘处有氧化石墨烯特有的褶皱，片层上还有大量的羧基、羟基、环氧基等含氧官能团，促进了Co3O4/GO的生成。
　　（2）Co3O4/GO/PMS催化体系的相关研究
　　催化剂Co3O4/GO在非均相体系降解PVA的研究中表现出了较强的催化活性，反应的最佳条件如下：需处理的PVA的浓度为1g/L，反应的pH值为中性，催化剂投加量为0.03g/L，氧化剂投加量为5mM，温度为室温。在最佳条件下，反应最快可在15 min内降解完毕。催化剂在循环使用3次后仍可在60 min内反应完全，显示出良好的稳定性。
　　（3）无机盐离子对降解反应的影响
　　无机盐离子对复合催化剂Co3O4/GO降解PVA的反应影响结果表明：H2PO4-对PVA的降解反应具有明显的促进作用；HCO3-对PVA的降解反应起到先促进后抑制的作用；Cl-对PVA降解反应的抑制作用特别明显；NO3-对PVA的降解速率起到轻微的促进作用。

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第一章 绪论

1.1 概况

1.2 PVA的简介

1.3 国内外PVA降解的研究进展

1.4 Co/PMS系统的研究进展

1.5 无机盐离子的影响

1.6 氧化石墨烯的研究进展

1.7 选题的目的和意义

1.8 本论文研究的主要内容

第二章 Co3O4/GO催化剂的制备及表征

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 本章小结

第三章 非均相Co3O4/GO/PMS体系催化氧化降解PVA废水的研究

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 无机盐离子对负载型催化剂Co3O4/GO催化氧化降解PVA废水的影响

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 结论、创新之处、展望及建议

5.1 结论

5.2 创新之处

5.3 展望及建议

参考文献

攻读硕士期间的主要科研成果

致谢