上海市地表水中典型PPCPs分布特征及归趋特性研究

摘要

药物和个人护理品（pharmaceuticals and personal care products，PPCPs）是一类含有处方类和非处方类医药品、防晒剂、清洁剂、杀菌剂和香料等化学用品在内的污染物的总称。作为2000年以来受到科学界和公众广泛关注的一类“新型”化学物质，PPCPs与人类的生活息息相关。该类物质具有较强的生物活性、旋光性和极性，它们大多数都以痕量浓度存在环境中，在地表水、地下水、饮用水、土壤和污泥中均能检测到 PPCPs的存在，给人类健康和生态环境带来了潜在的危害。上海市对于地表水中 PPCPs污染状况的研究较少，缺乏PPCPs在水体中残留的数据，因此，十分有必要开展对上海市水环境中PPCPs赋存特征及归趋转化的研究。
　　本课题选择包括抗生素、消炎止疼药、抗癫痫药、调血脂药、杀菌消毒剂、内分泌干扰素等在内的13种PPCPs为目标分析物。建立了固相萃取（SPE）-高效液相（HPLC）-双质谱联用（MS/MS）测定水样中目标污染物的快速检测方法，并对其进行了优化，该方法检出限为0.3~45.3ng/L。
　　应用上述方法对上海市黄浦江和苏州河水体中13种PPCPs的分布情况进行了检测，检测结果表明：上海市地表水中普遍存在PPCPs的污染，共有三氯生、磺胺甲噁唑、四环素、卡马西平、金霉素、土霉素、环丙沙星和红霉素8种 PPCPs被检出，三氯生在上海市地表水中占主导，最高检出浓度达347.5ng/L，其他PPCPs浓度在nd到几十 ng/L不等，与国内其他水系结果接近，但与国外一些河流只在局部地区检出PPCPs残留相比，上海市地表水中不仅检出PPCPs种类多，且检出频次高，表明上海市水环境中PPCPs污染不容忽视，PPCPs的来源、迁移转化和环境风险值得进一步研究。
　　此外，本课题还建立了HPLC同时检测环丙沙星、四环素、金霉素、磺胺甲恶唑、卡马西平和三氯生的分析检测方法，对实验室模拟河流沉积物吸附目标 PPCPs的行为进行了研究，探讨了时间、初始浓度、温度、pH值和粒径等对六种PPCPs吸附的影响。结果表明，沉积物对PPCPs的吸附是一个快速过程，在4h时就能达到吸附平衡。目标 PPCPs吸附过程符合准二级反应动力学方程，吸附等温线能较好地符合Freundlich方程和线性方程，高温不利于环丙沙星和三氯生吸附，利于四环素、金霉素、磺胺甲恶唑和卡马西平吸附。pH值对环丙沙星、四环素、金霉素和三氯生的吸附过程具有显著影响，但对磺胺甲恶唑和卡马西平的吸附影响较小。沉积物粒径越小，吸附能力越强。沉积物对环丙沙星、四环素、金霉素和三氯生的吸附能力较强，但对磺胺甲恶唑和卡马西平吸附效果较差。

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第一章 绪论

1.1 药物与个人护理品（PPCPs）概述

1.2 环境中PPCPs的来源、归趋及生态效应

1.3 水环境中PPCPs的残留现状

1.4 水环境中PPCPs的检测分析技术

1.5 本课题的提出与研究内容

第二章 水中PPCPs检测分析方法的建立

2.1 目标PPCPs的确定及标准溶液的配制

2.2 HPLC-MS/MS检测方法的建立

2.3 预处理方法的建立及优化

2.4 HPLC测定实验室条件下PPCPs方法的建立

2.5 本章小结

第三章 上海市水环境中目标PPCPs的含量水平及分布特征

3.1 研究区域概述

3.2 水系监测点位的选择

3.3 黄浦江中PPCPs的浓度分布特征

3.4 苏州河中PPCPs的浓度分布特征

3.5 本章小结

第四章 典型PPCPs在河流沉积物吸附行为规律研究

4.1 材料与方法

4.2 实验方案

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

第五章 结论与展望

5.1 结论

5.2 创新之处

5.3 不足之处与研究展望

参考文献

攻读学位期间发表论文

致谢