石化工业区周边土壤和大气沉降中多环芳烃组成分布特征及源解析

摘要

多环芳烃是一类具有致畸、致癌和致突变性的持久性有机污染物，普遍存在于大气、土壤及水体等环境介质中。本世纪以来，由多环芳烃引发的各种环境污染问题引起了世界各国学者的广泛关注和深入探讨，近年来石化工业发展对土壤、大气中多环芳烃的贡献等相关研究逐渐成为该领域的热点。本研究采用高效液相色谱对某典型石化工业区周边土壤、大气沉降中16种优控多环芳烃进行测定，分析土壤、大气沉降中多环芳烃的含量、组成结构、分布规律，探讨影响其组成分布的主要因素，并开展协同分析，估算大气沉降对表层土壤 PAHs的贡献，利用异构体比率及主成分分析法对多环芳烃的进行源解析。主要研究结果如下：
　　（1）石化工业区周边表层土壤中16种多环芳烃的总含量范围在842.8~5160.9μg/kg之间，平均含量为2095μg/kg，其中致癌多环芳烃总量约占∑PAHs的52.8％，表层土壤中∑PAHs含量与国内外相关研究区相比较高，处于重度污染水平。所有样品检测到的PAHs组成均以4~6环为主，其中4环PAHs平均占39.2％；5~6环PAHs平均占31.9％；2~3环PAHs平均占28.3％。随着与主要污染源距离增加，土壤PAHs污染程度递减，同时受到局地排放的影响。
　　（2）石化工业区周边土壤中 PAHs主要集中在表层，表层土壤（0~20cm）、中层土壤（20~40cm）和深层土壤（40~60cm）∑PAHs的平均值分别为2095μg/kg、1143.9μg/kg及591.7μg/kg。∑PAHs和TOC比例存在正相关关系，∑PAHs与 TOC相关系数在0.90~0.95之间（P<0.01）。随着土壤深度的增加，PAHs与TOC的含量都呈现出明显的下降趋势，4~6环PAHs所占比例降低，而2~3环PAHs所占比例逐渐升高，高环（4~6环）PAHs的纵向迁移能力要弱于低环（2~3环）PAHs，TOC可能是影响PAHs在土壤中纵向迁移的主要因素。
　　（3）周边工业区及居民区大气沉降中∑PAHs的沉降通量平均值分别为4441.3 ng/(m2·d)、3388.5ng/(m2·d)，含量平均值分别为7984.9ng/g、6944.6 ng/g，大气降尘通量均值分别为0.55g/(m2·d)、0.39g/(m2·d)，工业区周边PAHs沉降通量与国内外相关研究区相比，处于中等水平。研究区自西向东PAHs沉降通量呈现出递减趋势。大气沉降中PAHs组成表现出以3~4环为主，5~6环居中，2环较低的分布规律。
　　（4）研究区各点位降尘通量与 PAHs沉降通量呈线性正相关，工业区周边及居民区相关系数分别为0.89和0.91（P<0.01）。工业区周边的PAHs沉降通量与降尘通量之比明显高于居民区，这和当月主导风向（东风）、风速（2-3级）不利于污染物进行中远距离传输有关。PAHs沉降通量一定程度上受到污染排放特征、降雨、风向、风速等因素综合作用的影响。
　　（5）土壤中 PAHs的含量积累是一个缓慢长期的过程，与短期大气沉降中PAHs的含量并无明显相关性(P>0.05)。表层土壤中PAHs组成以4环PAHs为主，而大气沉降中PAHs组成则以3环PAHs为主，大气沉降在一定程度上对工业区周边土壤中PAHs的积累有相当的贡献，年增加浓度约为2.91~5.89μg/kg。
　　（6）根据 PAHs特征比值法和主成分分析法判断，该石化工业区周边表层土壤中PAHs污染主要来源于工业化石燃料煤的高温燃烧，其次为交通干线上机动车尾气的排放。周边工业区及居民区大气沉降中的PAHs主要来自煤的燃烧，部分点位受到机动车尾气排放的影响，石化工业区生产排放的PAHs污染物已经影响到附近的居民区。

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第一章 绪 论

1.1多环芳烃的基本属性

1.2多环芳烃对人体的危害

1.3多环芳烃在环境中的迁移转化

1.4国内外多环芳烃相关研究现状

1.5研究选题和主要内容

第二章 研究区域与研究方法

2.1研究区概况

2.2样品采集

2.3仪器与试剂

2.4样品预处理

2.5分析测试

2.6质量与控制

第三章 土壤中PAHs的含量组成及分布特征

3.1表层土壤中PAHs的含量组成及分布特征

3.2不同深度土壤中PAHs的含量组成及分布特征

第四章 大气沉降中PAHs的含量组成及分布特征

4.1大气沉降中 PAHs 的含量水平与沉降通量

4.2大气沉降中PAHs分布的影响因素分析

第五章 土壤与大气沉降中PAHs的协同分析及源解析

5.1土壤与大气沉降中PAHs的协同分析

5.2土壤与大气沉降中PAHs的源解析

第六章 结论与展望

6.1主要结论

6.2研究展望

参考文献

攻读硕士学位期间论文发表情况

攻读硕士学位期间参与研究项目情况

致谢