多元金属复合催化剂的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用

摘要

随着人类对能源的需求量剧增，以及环境的恶化，目前亟需一种绿色、环保、可再生的新型能源替换传统的化石燃料。直接甲醇燃料电池（DMFC）以其燃料来源广、能量转化率高、污染低、储存和运输方便等优点，被誉为最具发展前景的发电技术之一。但燃料电池中阳极催化剂的活性较低、容易中毒及价格昂贵等问题大大阻碍了燃料电池的发展。因此，本论文在提高催化剂活性和降低催化剂成本方面开展了以下研究。
　　首先，以羧基化多壁碳纳米管为载体，制备了NiCoPt/c-MWCNTs和NiCoPd/c-MWCNTs系列催化剂，分别在酸性及碱性条件下测试了对甲醇氧化反应（MOR）的电催化活性。研究结果表明，无论Pt基还是Pd基催化剂，三元金属催化剂均表现出更高的电化学活性及稳定性，优于相应的二元催化剂和一元催化剂。此外，我们对NiCoPd/c-MWCNTs系列催化剂在氧还原（ORR）中进行电化学性能测试，结果表明，三元金属催化剂具有最高活性。
　　其次，以还原的氧化石墨烯为载体，用NaBH4为还原剂一步法制备了CuFePt/rGO, NiFePt/rGO, CoFePt/rGO系列Pt基催化剂。电化学测试结果表明，三元催化剂对MOR表现出最强的活性及稳定性。同时考察了CuFePt/rGO催化剂中各组分不同比例对催化活性的影响，发现Cu的引入不仅可以提高催化剂的催化活性，而且提高了抗CO中毒能力。此外，研究了CuFePt/rGO系列催化剂对甲酸氧化反应（FAOR）的催化性能，结果表明，三元催化剂CuFePt/rGO仍具有最高的电化学活性及稳定性。
　　最后，分别通过电化学法和酸处理法对NiCoPd/c-MWCNTs催化剂进行去合金，研究了去合金化后催化剂的电化学活性及稳定性，结果表明，去合金后催化剂的活性显著提高，但稳定性会有所下降。

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第一章 绪论

1.1引言

1.2燃料电池简介

1.3直接甲醇燃料电池

1.4直接甲醇燃料电池阳极催化剂

1.5 催化剂的改性方法

1.6本论文的设计思路及主要研究工作

第二章 实验部分

2.1实验试剂及仪器

2.2催化剂的制备

2.3催化剂的物理表征

2.4电化学测试技术

第三章 以碳纳米管为载体催化剂的表征及电催化性能研究

3.1引言

3.2 结果与讨论

3.3本章小结

第四章 以石墨烯为载体催化剂的表征及电催化性能研究

4.1引言

4.2结果与讨论

4.3本章小结

第五章 去合金化催化剂的表征及电催化性能研究

5.1引言

5.2电化学性能测试

5.3本章小结

第六章 总结与展望

6.1 总结

6.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间取得的研究成果

致谢