稀土元素掺杂BiOI光催化剂的制备及其光催化性能研究

摘要

光催化技术是指光催化剂在合适的光辐射条件下吸收光子能量来激发产生电子和空穴后催化化学反应的技术。光催化技术作为科学研究的前沿热点之一，在材料、化学、物理、环境、能源等众多领域得到快速发展和应用。光催化降解反应过程中，目标污染物能够和半导体材料产生一些活性自由基反应，利用产生的自由基可以有效地去除有机污染物。然而，常用的光催化半导体材料二氧化钛(TiO2)由于存在禁带宽度比较大（Eg为3.2 eV左右）等缺点，只能够吸收太阳光中的紫外光部分，而紫外光的能量仅仅只占了太阳光能量的5%，所以 TiO2并没有有效利用太阳光。而铋元素拥有独特的外层电子构型（6s2），其所形成化合物的禁带宽度较窄，与TiO2光催化剂相比，具有更好的可见光吸收能力，因此得到很多研究者的重视。在众多卤氧化铋光催化材料中，碘氧化铋（BiOI）有着最窄的禁带宽度，对可见光有着优异的吸收性能。另外，稀土元素凭借其特有的电子壳结构及物理化学性质，在过去的传统材料行业以及现在的高新技术领域都有着广泛应用和巨大前景。因此本课题主要将多种稀土元素离子掺杂到BiOI光催化剂中，并研究其光催化活性，探究不同稀土元素离子的掺杂对BiOI催化剂光催化性能的影响。 首先，制备了碘氧化铋光催化剂以及多种稀土元素离子掺杂的BiOI复合光催化剂，所制备的光催化剂材料均呈现空心微球的形状。并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、氮气吸附-脱吸附曲线（BET）以及荧光光谱等手段对光催化剂样品进行了表征。同时，通过在模拟可见光条件下对罗丹明 B的降解实验来比较不同稀土元素离子对BiOI光催化剂光催化性能的影响。研究结果表明，不同稀土元素离子掺杂BiOI光催化剂后，其光催化性能是不同的，其中Yb3+掺杂的BiOI复合催化剂的光催化性能最好。 再次，根据上述实验结果-Yb3+掺杂BiOI复合催化剂的光催化性能最好，我们继续深入探究Yb3+掺杂BiOI复合半导体材料的光催化性能。通过溶剂热法制备出不同Yb3+离子量掺杂的BiOI复合催化剂。在这个反应体系中，Yb3+离子由于其半径比Bi3+的离子半径小而可以在制备过程中进入BiOI晶格中，取代了原先Bi3+位置，这就可能导致所制备的光催化材料颗粒尺寸变小了，这样的变化也一定程度上促进了光催化剂在受到辐射激发而产生的电子(e-)-空穴(h+)对的分离，并抑制了它们的复合，提高了其对太阳光的利用率，也就提高了光催化性能。EDS测试表明复合催化剂中Yb元素的存在；通过XRD测试可以发现 Yb3+的掺杂并没有改变复合催化剂的晶体结构；通过SEM照片可以看出纯BiOI光催化剂以及Yb3+掺杂的复合BiOI光催化剂都具有空心微球状的结构；N2吸附-脱附曲线图表明光催化剂有着典型的介孔结构；紫外-可见吸收光谱表明 Yb3+掺杂后的复合光催化体系在可见光范围内的吸收明显增强。光催化活性实验表明在可见光照射下Yb3+掺杂的BiOI光催化剂对染料罗丹明B及农药异丙隆都具有很好的催化降解性能。 另外，通过荧光光谱、电子顺磁共振谱图及自由基捕捉实验等不同的手段研究了光催化反应机理，结果发现复合光催化剂在光催化化学反应中有着更低的电子空穴复合率，所以光催化性能得到提高，另外在整个光催化过程中，·O2-和h+是起到主导作用的活性物种。

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