负载型纳米零价铁(nZVI)强化垂直流人工湿地反硝化作用研究

摘要

我国南方地区低碳氮比生活污水排放比较普遍、传统污水处理厂脱氮效率不足以及农业耕作中大量氮肥的无效利用导致氮素污染形势日益严峻。人工湿地作为一种生态化、低成本水处理技术，广泛用于污水的脱氮处理。利用人工湿地处理低碳氮比污水时，电子供体不足是抑制反硝化效率的主因之一。纳米零价铁（nZVI）比普通零价铁具有更大的比表面积、更高的反应活性，广泛应用于环境污染的修复。nZVI在厌氧腐蚀过程中产生的H2可供自养反硝化细菌进行生物反硝化，同时可以作为反硝化过程中的电子供体，一定程度弥补了生物反硝化过程中电子供体的不足。同时nZVI氧化可提供电子供体参与化学反硝化，一定程度上可减少碳源的需求。 采用人工湿地小试装置，研究nZVI与人工湿地的有机结合，探讨负载型nZVI参与人工湿地反硝化的可行性及影响机制。从初始氮浓度、负载型nZVI投加量、水力停留时间与C/N（COD/N）4个因素研究负载型nZVI对人工湿地反硝化作用的影响；通过研究不同条件下人工湿地内填料的反硝化强度与反硝化菌的数量，探讨负载型nZVI 对人工湿地生物反硝化作用的影响；通过高通量测序技术研究负载型nZVI对人工湿地内微生物群落结构及生物多样性的影响，探究负载型nZVI对人工湿地内微生物群落的影响。得到以下结论： （1）投加2g负载型nZVI的人工湿地装置对硝氮去除效果最佳，当C/N为2，HRT=1d，进水NO3--N为50mg·L-1时，其NO3--N去除率比未添加负载型nZVI的人工湿地装置提高32.7%；随负载型nZVI投加量的增加，人工湿地装置出水pH和NH4+-N、NO2--N的浓度增加；在进水C/N为0、2、4、6的人工湿地装置中，其对NO3--N的去除率随C/N升高而升高；统计分析表明，进水C/N与负载型nZVI投加量对人工湿地反硝化都具有显著影响，且两者具有协同作用，碳源的存在可以促进负载型nZVI参与人工湿地反硝化。 （2）NO3--N 出水浓度与填料反硝化强度呈现明显负相关关系；反硝化强度随C/N的增加而增加；在添加相同量的碳源条件下，添加负载型nZVI的湿地反硝化强度显著大于未添加的湿地。随着C/N的增加可以显著提高人工湿地内反硝化细菌的数量；在相同的条件下，添加负载型 nZVI的湿地反硝化细菌数量显著高于比未添加负载型nZVI的湿地；反硝化强度与反硝化细菌的数量正相关，即反硝化细菌数量越多，反硝化强度越大。 （3）高通量结果显示，群落结构在门分类水平上CW与CWnZVI湿地内主要以Proteobacteria、Chloroflexi、Planctomyctes、Acinobacteria、Bacteroidetes等为主；其中CWnZVI湿地内Proteobacteria相对丰度为55.9%，而CW湿地内的相对丰度为38.3%，负载型nZVI的加入使Proteobacteria成为人工湿地反硝化区的优势种群；在属分类水平上CWnZVI与CW湿地比较发现，CWnZVI内出现Thauera（11.8%）、Thiobacillus（5.5%）、Arenimonas（5.2%）等优势种群，而CW未出现相对丰度较大的种。 （4）CW与CWnZVI湿地内微生物多样性分析发现，CWnZVI的Shannon指数显著大于CW，且CWnZVI的Simpson指数显著小于CW，说明CW与CWnZVI湿地内的生物群落多样性存在显著性差异，且CWnZVI湿地内具有更高的生物多样性和生物丰富度。

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