ZSM-5系列催化剂改性及其用于MTP过程的工艺研究

摘要

本文分析了甲醇制丙烯的国内外研究现状。研究了甲醇在不同元素改性的ZSM-5分子筛上的催化反应，筛选出了该反应体系的最佳催化剂；考察了Mg-HZSM-5和Ce-HZSM-5催化下工艺条件对反应过程的影响；对MTP过程反应体系进行了热力学计算；最后，结合实验结果和文献导出了甲醇在HZSM-5催化剂上转化的起始烯烃产物。 在催化剂的筛选中，考察了不同硅铝比的ZSM-5催化剂、磷、镁改性的ZSM-5催化剂、稀土元素改性的ZSM-5催化剂在MTP反应中的性能。认为镁和铈改性的HZSM-5是最适宜的MTP反应催化剂。 在工艺条件的选择中，分别研究了在Mg-HZSM-5和Ce-HZSM-5催化下，反应温度、液空时速、进料组成对MTP反应的影响。筛选出的Mg-HZSM-5催化下的最优工艺条件是：反应温度380～400℃，液空时速5h-1左右，催化剂中镁含量以MgO计为1％左右为佳。在此工艺条件下，甲醇转化率95％以上，丙烯含量42.48％，并副产少量汽油。Ce-HZSM-5催化下最优工艺条件是：反应温度380℃，液空时速5h-1左右。在此工艺条件下，甲醇可100％转化，丙烯达55％，几乎无副产物汽油。 在热力学计算中，对可能发生的反应进行了热力学计算，并得到了若干结论。通过实验验证了乙烯是甲醇转化制丙烯过程中的起始烯烃产物。

目录

文摘

英文文摘

西北大学学位论文知识产权声明书及西北大学学位论文独创性声明

第一章前言

第二章文献综述

第三章实验部分

第四章催化剂的筛选和比较

第五章最佳工艺条件的研究

第六章甲醇制丙烯(MTP)反应体系热力学

第七章起始烯烃产物的探讨

第八章结论

参考文献

致谢