低Hf含量地质样品中Lu-Hf同位素化学分离方法研究

摘要

Lu-Hf同位素体系与其他常用的定年体系(如Rb-Sr，Sm-Nd等)相比具有更强的稳定性和抗热扰动性，而且Lu的半衰期介于其他短半衰期体系(U-Th-Pb)和长半衰期体系之间，因此Lu-Hf同位素体系既可以解决古老地质体的形成时间、壳幔分异和地壳增生演化等早期年代学问题，也可以研究年轻造山运动的年代学问题。然而Lu-Hf同位素体系在地质上的广泛应用主要受限于Hf同位素的质谱分析测定技术的发展。目前获得Lu-Hf同位素组成有两种方法，一是采用激光剥蚀多接收电感耦合等离子体质谱(LA-MC-ICPMS)原位分析高Hf含量的地质样品(如锆石、斜锆石等矿物)的Lu-Hf同位素，能够获得锆石内部Hf同位素的空间变化信息，但对低Hf含量的样品如幔源玄武岩、榴辉岩等，其中的锆石颗粒又少又小，该方法则无能为力；二是采用传统的化学方法，将样品溶解后通过离子色谱法等化学分离手段得到浓缩、纯净的Lu、Hf组分，用MC-ICPMS进行测定，该方法对高、低含量的样品都非常有效。已有的Hf同位素分离方法回收率均偏低，尤其Lu-Hf同位素分离方法尚未完善，特别是较低Lu、Hf含量的矿物对于Lu-Hf年代学研究具有重要的意义，因此研究并发展一种稳定的且适用于低Hf同含量地质样品中Lu-Hf化学分离技术显得非常有必要。
　　 目前我校大陆动力学国家重点实验室Lu-Hf同位素化学分离方法尽管速度较快，但不够稳定且回收率偏低(＜60％)。因此本研究选择改进Lu-Hf同位素分离方法，旨在提高本实验室的Lu-Hf同收率，并解决低Hf含量地质样品中的Lu-Hf分离及其年代学问题。本研究对Connelly(2006)的Lu-Hf分离方法进行反复验证和改进，用酸溶法溶样，在溶样后期加入硼酸，与剩余的HF酸反应以破坏氟化物沉淀，从而避免了使用有毒性的高氯酸(HClO4)来驱赶剩余的HF酸。Lu-Hf分离用阳离子交换色谱法和提取色谱法结合。经过数次实验，Hf的回收率可以提高到90％以上，但Lu的回收率仍然不够稳定(30～60％)，需要进一步研究。本研究成功开发了离子交换树脂和特效树脂相结合的两阶段高效快速分离Hf同位素的方法，并用此方法多次分离玄武岩国际标样(BHVO-2、BCR-2)，回收率均在90％以上，用MC-ICPMS进行Hf同位素测定，分析结果与参考值在误差范围内吻合，对辽西北票地区义县组埃达克岩和兴隆沟组埃达克岩Hf同位素的分析研究为这两地区火山岩成因也补充了证据。分离过程中使用低浓度HNO3代替H2O2来淋洗Ti可以大大延长了离子交换树脂的使用寿命，同时采用低浓度H3BO3和过剩的HF反应，而避免了使用有剧毒的HClO4酸来驱赶HF。本研究对Lu-Hf同位素分离方法研究具有重要的意义。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1选题依据

1.2国内外研究现状

1.3存在问题

1.4研究思路及研究方法

1.4.1溶样方法：HF-HNO3混酸溶样

1.4.2 Lu-Hf分离流程

1.5完成工作量

1.6预期结果及意义

第二章离子交换技术及仪器简介

2.1离子交换技术原理

2.2离子交换树脂柱的制备及树脂装柱

2.2.1烧制树脂柱管

2.2.2装树脂

2.3 Hf、Lu的离子交换行为及与其他元素的分离

2.4仪器

2.4.1 ICP-MS(Varian820)

2.4.2 MC-ICPMS(Nu Plasma)

第三章实验部分

3.1溶解样品

3.1.1试剂

3.1.2样品及其来源

3.1.3称样

3.1.4样品消解-酸溶法

3.2 Lu-Hf同位素分离

3.2.1试剂及浓度

3.2.2 Lu-Hf同位素分离

3.2.3 Hf的回收率测定

3.3 Hf同位素的分离

3.3.1溶解样品-酸溶法

3.3.2 Hf同位素分离及回收率测试

3.4实际地质样品Hf的回收率实验

3.5实验结果及讨论

第四章玄武岩岩石样品的Hf同位素测定

4.1样品来源

4.2 Hf同位素分离方法

4.2.1溶样

4.3 Hf同位素测定分析仪器

4.4结果

结论

参考文献

致谢