以包覆聚合物为碳源的磁性碳材料制备及其对环境污染物的吸附性能

摘要

样品的分离富集过程是复杂样品分析中一个十分重要的环节。相对于其它的分离富集方法，磁性固相萃取(MSPE)简化了吸附过程，增加了吸附剂与待测物之间的接触面积，加快了传质速率。因此，研究新的磁性吸附剂以提高对目标分析物的分离富集效果是分析化学领域的热点。
　　由于碳材料具有比表面积高、化学稳定性和热稳定好等优点，使其在吸附、药物运输、制备电极、催化等领域具有广泛的应用。磁性碳材料结合了碳材料和磁性材料优点，近年来在痕量有机物的分离富集方面得到了广泛的应用，因此制备吸附性能良好的磁性碳材料是分离材料研究领域一大热点。本文分别采用两种不同的方法制备碳前躯体，然后进行碳化得到磁性碳材料，并将其应用于两类环境污染物的分离富集。主要内容如下:
　　(1)基于仿贻贝黏附作用，在Fe3O4磁性纳米粒子表面包覆聚多巴胺，然后采用表面引发-原子转移自由基聚合的方法，分别将聚苯乙烯和聚丙烯腈接枝到Fe3O4粒子表面，并以此聚合物为碳前躯体，碳化后得到磁性介孔碳材料和N掺杂的磁性碳材料。此外，对于所制备的碳材料的化学组成、形貌、磁性等性质进行了表征，并将其作为吸附剂用于氯酚的分离富集。通过对比两种吸附剂对氯酚的吸附效果，发现以聚苯乙烯接枝的聚合物为碳源所制备的磁性碳材料(MagC-PSt)对氯酚的吸附效果更好。所以，在后续实验中将其用于实际水样中氯酚的分离富集。在最优吸附条件下，对实际样品的加标回收率在84.2-120％之间，其日内和日间相对标准偏差均小于10.0％。实验结果表明，本文所建立的分析方法具有回收率高，萃取过程快速、简便等优点。
　　(2)以Fe3+和单宁酸(TA)所形成的金属-有机聚合物为碳前躯体，制备磁性多孔碳材料(MagC-TA)。相对于采用聚多巴胺作为碳源制备磁性碳材料的方法，该合成方法快速、简便、成本较低，并且所制备吸附剂比表面积大。采用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、红外光谱(FT-IR)、X-射线光电子能谱(XPS)、X-射线粉末衍射(XRD)、N2吸附/解吸附等方法对所制备的吸附剂形貌、结构等进行表征。此外，对邻苯二甲酸酯(PAEs)的萃取条件:pH值、吸附和洗脱时间、洗脱液类型、吸附剂用量等进行了优化。与其它分析方法相比，该分析方法具有萃取过程快速、操作过程简便等优点。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 分离富集概述

1．2 常见的分离富集方法

1．2．2 超临界流体萃取法(supercritical-fluid extraction SFE)

1．2．3 固相萃取法(solid-phase extraction SPE)

1．3 常见吸附分离材料

1．3．1 亲和吸附剂

1．3．2．离子交换吸附剂

1．3．3 分子印迹聚合物

1．3．4 碳材料

1．4 吸附分离材料的应用

1．4．1 对污染物的去除

1．4．2 对痕量物质的分离富集

1．4．3 对于目标物的纯化

1．5 磁性多孔碳材料的制备方法和应用

1．6 表面引发-原子转移自由基聚合(SI-ATRP)及其在吸附材料制备中的应用

1．7 本文的研究内容

参考文献

第二章 以聚合物接枝的聚多巴胺包覆磁性纳米粒子制备磁性碳材料及其用于水中氯酚的快速萃取

2．1 前言

2．2 实验部分

2．2．1 主要试剂

2．2．2 主要仪器

2．2．3 实际水样的处理

2．2．4 以聚苯乙烯为碳源的磁性碳材料的制备

2．2．5 以聚丙烯腈为碳源的磁性碳材料的制备

2．2．6 MagC-PSt用于实际水样中氯酚的分析

2．2．7 色谱条件

2．3 结果与讨论

2．3．1 磁性碳材料的物理和化学组成表征

2．3．2 吸附条件的优化

2．4 分析方法的建立

2．5 对于实际水样中氯酚的分离富集

2．6 与文献方法的对比

2．7 结论

参考文献

第三章 基于单宁酸包覆的磁性碳材料制备及其用于水样中增塑剂的富集

3．1 前言

3．2 实验部分

3．2．1 主要试剂和仪器

3．2．4 所制备的吸附剂用于PAEs混合溶液的分析

3．2．5 色谱条件

3．3 结果与讨论

3．3．1 合成过程的优化

3．3．2 物理和化学组成表征

3．3．3 吸附条件优化

3．4 与文献方法的对比

3．5 结论

参考文献

攻读硕士学位期间取得的科研成果

致谢