CTMAB/膨润土吸附剂的制备及其吸附性能和再生研究

摘要

膨润土(Bentonite)是一类以蒙脱石为主要成分的2:1型层状硅酸盐黏土矿物，因其具有廉价、无毒、表面积大、离子交换及吸附容量大等特性，在环境水污染修复中正成为一大研究热点。本论文以十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)为改性剂，制备了CTMAB/膨润土吸附剂，研究了其稳定性，系统的分析了膨润土对DDVP和Ni(Ⅱ)的吸附性能、机理、影响因素及再生。
　　 以十六烷基三甲基溴化铵(CTMAB)为改性剂，制备了CTMAB/膨润土吸附剂，同时对该吸附剂进行了稳定性研究。采用响应曲面优化法(RSM)得到CTMAB-膨润土合成的最佳优化条件：CTMAB用量19.5％，反应温度70.5℃，反应时间1.8h，pH6.7。FTIR、X-rays以及TGA分析表明CTMAB已进入到膨润土层间，层间距由1.2378nm增大到1.9875nm，且以倾斜角为28.58°的半斜立方式排布于层间。当CTMAB的用量为0.6CEC时，改性的膨润土较稳定。酸性条件下有机膨润土稳定性降低，而中性、碱性条件会增加其稳定性。增大NaC1、CaCl2的浓度，稳定性显著提高。
　　 采用静态批量吸附实验方法，研究了CTMAB/膨润土对有机污染物DDVP的吸附行为，得到对DDVP吸附强弱顺序为1.0CEC＞0.6CEC＞0.3CEC＞0.0CEC。在低浓度范围内对DDVP的吸附可以用Henry和Freundlich等温模型予以拟合(R2＞0.98)，吸附为线性分配。pH越高，分配系数Kd越大。DDVP在有机膨润土上的吸附为自发的放热反应，CaCl2的浓度由0.1mol/L增到2.0mol/L时，1.0CEC有机膨润土对DDVP的吸附量提高了71％。
　　 采用静态批量吸附实验方法，又研究了膨润土对重金属污染物Ni(Ⅱ)的吸附行为，膨润土对Ni(Ⅱ)的吸附在20min内达到平衡，去除率高达98％，吸附过程可以用拟二级动力学速率方程拟合。在低pH下为离子交换吸附，高pH下主要为表面络合吸附。用Langmuir模型可以较好的拟合吸附过程，最大吸附量Vm为26.88mg/g，且吸附为一自发吸热、混乱度增加的过程。
　　 探讨了TiO2/膨润土光催化剂对DDVP的催化降解性能，以为膨润土的再生提供可能。发现该光催化剂降解DDVP的能力较强，lh之内DDVP的降解率达到了80％，2h之内DDVP几乎被降解完全，TiO2/膨润土对DDVP的降解符合一级动力学方程。降解过程中有Cl-和PO43-的释放，且其浓度逐渐增大，表明DDVP被TiO2/膨润土光催化剂部分矿化。
　　 以超声辅助的方式，采用RSM方法探讨了吸附重金属膨润土的再生，结果表明在超声的辅助作用下，吸附了Ni(Ⅱ)的膨润土能够得以再生。RSM表明在最佳变量固液比(0.5g/mL)、接触时间(6h)、pH(3.37)以及超声时间(30min)下，Ni(Ⅱ)的实际脱附率为59.4％，采用超声辅助脱附技术可以对膨润土实现部分再生。