硅胶负载掺铁纳米二氧化钛膜的制备与性能研究

摘要

近年来，在湿法化学中发展起一种新的方法——液相沉积法(Liquid Phase Deposition简称LPD)，该法最初用来制备SiO2薄膜，以后得以发展，用来制备其它薄膜。用此法只需在适当的反应液中浸入基片，在基片上便会沉积出均匀致密的氧化物或氢氧化物薄膜。成膜过程不需热处理，不需昂贵的设备，操作简单。 本文利用六氟钛酸铵和F-离子捕获剂硼酸作为原料，用液相沉积法在硅胶载体上制备了掺铁二氧化钛薄膜，并对其光催化性能进行了研究。根据正交分析得出最好的实验条件为：铁含量为0.1％；原料配比1：2；沉积温度60℃；焙烧时间4h；焙烧温度500℃；沉积时间6h。对在最优条件下制得的样品分别进行了XPS、FT-IR、SEM、XRD和UV-Vis分析。XPS分析表明，样品中主要含有Ti、O、Si和Fe4种元素，并且Fe元素已经成功地掺杂到了TiO2晶格中；在FT-IR图谱中可以发现Ti-O-Si键的形成，说明TiO2和硅胶紧密相联；SEM照片上可以明显看到由大小均匀、排列致密的球状颗粒在硅胶表面形成的膜，每个球粒又都是由大小约10nm～20nm纳米晶聚集而成；XRD谱图显示，500℃焙烧后的Fe3+-TiO2/硅胶样品中有很强的锐钛矿型二氧化钛衍射峰，表明样品经500℃焙烧后得到的是锐钛矿型二氧化钛纳米晶粒。样品的紫外-可见光漫反射谱图中发现有红移现象，证明了掺杂Fe3+可以使TiO2的光响应范围向可见光区扩展，有利于催化剂对可见光的吸收，从而提高催化剂的光催化活性。 最后，在紫外光和可见光条件下进行了光催化降解亚甲基蓝实验。实验结果表明，在紫外光条件下，掺杂Fe3+后TiO2薄膜的光催化活性较未掺杂时有了较大提高：尤其是在可见光条件下，掺杂Fe3+的TiO2薄膜更是具有了未掺杂改性TiO2薄膜所没有的光催化活性，10个小时后亚甲基蓝的光降解率达到70.9％。以上证明本实验制得的催化剂性能优越，应用前景广阔，为进一步系统研究液相沉积法提供了理论依据和实验依据。

目录

文摘

英文文摘

声明

1绪论

1.1光催化技术

1.2负载型TiO2光催化剂研究进展

1.2.1 光催化剂载体

1.2.2 TiO2固定化技术的发展

1.2.3 掺杂态纳米TiO2的制备方法

1.3 TiO2及掺铁TiO2光催化原理

1.3.1TiO2光催化原理

1.3.2掺杂Fe3+对TiO2光催化活性的影响机理

1.4TiO2光催化剂的应用

1.4.1TiO2有机污染物的降解与转化

1.4.2无机污染物的处理

1.4.3水面油污的处理

1.4.4卫生保健

1.4.5净化空气

1.5影响光催化剂TiO2薄膜活性的因素

1.5.1晶体结松的影响

1.5.2晶格缺陷的影响

1.5.3颗粒粒径的影响

1.5.4混晶效应

1.5.5光源与光强的影响

1.5.6反应物起始浓度的影响

1.5.7催化剂投加量的影响

1.5.8反应温度的影响

1.5.9反应液pH值的影响

1.5.10透光性的影响

1.6掺杂态TiO2的研究方向

1.7本课题的研究意义、研究思路和研究内容

1.7.1研究意义

1.7.2研究思路

1.7.3研究内容

2.实验部分

2.1实验原理

2.1.1沉积液的反应机理

2.1.2TiO2与硅相结合的机理

2.2实验材料与仪器

2.2.1实验材料

2.2.2实验仪器

2.3实验步骤及工艺流程

2.3.1实验步骤

2.3.2以硅胶为载体掺铁TiO2溥膜制备工艺流程

2.4样品的结构测试

2.5样品的光催化性能测试

2.5.1样品在紫外光下的光降解实验

2.5.2样品在可见光下的光降解实验

3.结果与讨论

3.1硅胶负载Fe3+掺杂纳米TiO2光催化剂制备的最佳工艺参数

3.2影响制备的主要因素

3.2.1含铁量对TiO2光催化活性的影响

3.2.2沉积液的原料配比对TiO2光催化活性的影响

3.2.3焙烧温度对TiO2光催化活性的影响

3.2.4焙烧时间对TiO2催化活性的影响

3.2.5沉积时间对TiO2催化活性的影响

3.2.6沉积温度对TiO2催化活性的影响

3.3样品表征

3.3.1XPS分析

3.3.2FT-IR分析

3.3.3SEM分析

3.3.4XRD分析

3.3.5UV-Vis分析

4.光催化性能研究

4.1亚甲基蓝光降解机理

4.2紫外光条件下光降解实验结果的讨论

4.2.1掺杂铁离子的影响

4.2.2催化剂用量的影响

4.2.3溶液pH的值的影响

4.3可见光条件下光降解实验结果的讨论

5.结论

致谢

参考文献

附录攻读硕士学位期间发表的论文