ZnIn2S4光催化降解水中痕量医药类物质双氯芬酸、红霉素、氯霉素和林可霉素的基础研究

摘要

随着科技的进步和医疗水平的不断提高，人们对医药类活性物质（Pharmaceutical active compounds, PHACs）的需求和使用量也在不断增加。但由于机体对药物的不完全代谢、没有针对性的处理设施以及药物的滥用等原因，导致此类化合物及其代谢产物在地表水、地下水、污水处理厂出水甚至饮用水中被频繁检出。这类物质会通过食物链在生物体内不断富集，最终影响生物正常的生长繁殖，并且对水生态系统和人类健康有着潜在的危害。光催化氧化技术对PHACs的去除过程中呈现出安全、无毒、见效快、催化活性高、能耗低、稳定性好、可重复使用等优点。然而，目前关于光催化对医药类物质降解的研究还远远不够。因此，开展光催化技术对典型医药类物质的降解特性研究具有十分重要的意义。 论文以双氯芬酸（DCF）、红霉素（ERY）、氯霉素（CL）和林可霉素（LN）四种 PHACs为研究对象开展水中痕量药物的光催化降解试验研究，尤其是对光催化降解DCF进行了详细的研究与分析。论文首先通过水热法制备了可见光下响应的光催化剂 ZnIn2S4，并对催化剂进行扫描电镜、X射线衍射、紫外可见漫反射、氮吸附等表征分析和羟基自由基捕获测试。论文考察了初始浓度、催化剂投加量、溶解氧、PH值和不同光源对 DCF光催化降解性能的影响，对 ZnIn2S4的稳定性也进行了考察，对DCF光催化降解机理和降解路径进行了初步地探讨。最后论文对光催化降解 ERY、CL和 LN的效果及其光催化降解路径进行了研究探索。 研究结果表明，ZnIn2S4的比表面积为91.3 m2/g，禁带宽度为1.93 eV且在可见光照射下具有良好的光催化性能。以卤钨灯模拟太阳光，在双氯芬酸初始浓度100μg/L，ZnIn2S4投加浓度10 mg/L，和空气流量0.1 L/min的条件下反应5 h可降解水中98%的双氯芬酸。以碘镓灯为光源，光催化反应70 min后红霉素和氯霉素的去除率几乎为100%，林可霉素的降解率也达到84%。以对苯二甲酸为探针对可见光下 ZnIn2S4产生羟基自由基的定量与定性分析表明，可见光照射下ZnIn2S4光催化反应可以持续产生羟基自由基。根据液相-离子阱-飞行时间质谱(LCMS-IT-TOF)对光催化反应中各种药物中间产物的定性分析，分别提出了DCF、ERY、CL和LN的光催化降解路径。四种医药类物质通过以羟基自由基氧化为主的羟基化作用、脱羧作用、脱硫作用、脱氯作用、脱酰胺作用、脱氨基作用和敏化作用后逐步被氧化降解。 通过论文的研究发现，以 ZnIn2S4为催化剂的光催化反应可以有效降解水体中痕量的医药类物质，研究工作为实际水体中医药类物质的光催化降解奠定了一定的理论研究基础。

目录

声明

1. 绪论

1.1 医药类物质的概述

1.2 PHACs的处理方法

1.3 双氯芬酸、红霉素、氯霉素以和林可霉素的简介

1.4 研究背景、目的意义与内容

1.5 课题来源

2. 试验材料与方法

2.1 试验材料与设备

2.2 目标污染物的物理化学性质

2.3 光催化剂的制备

2.4 光催化剂的表征

2.5 医药类物质的含量分析

2.6 光催化降解双氯芬酸的性能研究

2.7 羟基自由基捕获实验

2.8 催化剂的稳定性实验

3. ZnIn2S4光催化剂的表征与双氯芬酸降解性能的研究

3.1 催化剂的结构表征与性能分析

3.2 双氯芬酸的光催化降解性能

3.3 光催化反应机理与中间产物的分析

3.4 催化剂的稳定性

3.5 本章小结

4. ZnIn2S4催化剂对红霉素、氯霉素和林可霉素的降解

4.1 光催化降解红霉素、氯霉素和林可霉素的概述

4.2 红霉素、氯霉素和林可霉素的定量分析

4.3 红霉素、氯霉素和林可霉素的光催化降解分析

4.4 红霉素、氯霉素和林可霉素的降解机理与产物分析

4.5 本章小结

5. 结论与建议

5.1 结论

5.2 建议

致谢

参考文献

硕士阶段的研究成果