Mn、Fe改性USY分子筛催化剂低温SCR脱硝性能

摘要

选择性催化还原法（SCR）是目前去除NOx污染的主导技术之一，其关键是选择性能优异的催化剂，这关系着SCR系统的脱硝效率、运行成本和使用寿命。本文采用Mn、Fe作为活性组分，以USY分子筛作为催化剂载体，采用等体积浸渍法制备了不同金属负载量的改性催化剂；研究了金属负载量对催化剂的NH3-SCR性能的影响和催化剂的抗水抗硫性能。结合BET、XRD、SEM和FT-IR等表征手段对催化剂的物相结构及催化剂颗粒表面形貌进行了评价分析。并依据反应动力学的研究方法，对实验数据进行回归，分析了SCR催化剂脱硝的动力学参数，初步建立了Mn、Fe复合型USY催化剂的脱硝反应动力学模型。研究结果表明：
　　10Mn/USY、14Fe/USY和7Mn-Fe/USY催化剂具有较优的脱硝性能，相比于Mn、Fe单独负载的催化剂，同时负载Mn、Fe的Mn-Fe/USY改性催化剂具有更优的脱硝性能；在通入H2O的条件下，各组催化剂均产生了一定程度的可逆性失活。SO2对催化剂造成的失活相比H2O更为严重，且表现出不可逆性。同时通入H2O和SO2对催化剂脱硝性能造成的不可逆失活影响最为严重。通入H2O和SO2反应后的催化剂形成白色的硫酸盐颗粒沉淀。催化剂的比表面积出现不同程度的降低，催化剂的孔径和孔体积也都有所下降。14Fe/USY催化剂呈现出最好的抗水抗硫性。
　　催化剂的比表面积随着Mn、Fe负载量的增加而逐渐减小，但金属负载量对于孔径和孔体积影响不大。负载量相同的情况下，Mn/USY催化剂的比表面积大于Fe/USY。XRD表征结果显示随着Mn、Fe负载量的增加，USY分子筛的特征衍射峰逐渐减弱。在FT-IR图谱中观察到了明显的USY分子筛特征吸收峰和Bronsted酸性点位吸收峰，说明金属活性组分的负载提高了催化剂SCR活性的同时，并没有破坏分子筛的基本结构。
　　催化剂动力学结果表明，SCR反应的NO反应级数为1级，NH3反应级数为0级，O2反应级数为0.5级。通过浸渍法制得的7Mn-Fe/USY催化剂的活化能最低，Ea=17.56kJ·mol-1。可见，与Mn/USY和Fe/USY相比，Mn-Fe/USY催化剂可以使NH3-SCR反应更容易进行。

目录

声明

1绪论

1.1课题研究对象及背景

1.2 NOx污染及治理概况

1.3 SCR催化剂研究现状

1.4本课题的目的与内容

2 实验内容

2.1实验仪器与试剂

2.2催化剂的制备

2.3催化剂的活性评价方法

2.4催化剂的表征

3 USY分子筛催化剂的脱硝性能及表征分析

3.1 Mn/USY催化剂脱硝性能及表征分析

3.2 Fe/USY催化剂脱硝性能及表征分析

3.3 Mn-Fe/USY催化剂脱硝性能及表征分析

3.4小结

4 催化剂的抗水抗硫性能研究

4.1 10Mn/USY催化剂的抗水抗硫性能

4.2 14Fe/USY催化剂抗H2O抗SO2性能研究

4.3 7Mn-Fe/USY催化剂抗H2O抗SO2性能研究

4.4小结

5 催化剂的反应动力学研究

5.1催化剂的反应级数

5.2催化剂的表观活化能

5.3小结

6 结论

致谢

参考文献

附录