活性炭负载掺杂金属离子改性的纳米二氧化钛光催化剂及催化氧化机理分析

摘要

随着经济的发展，科学技术的不断进步，人们的生活质量不断提高，室内空气质量对人们生活品质及身体健康的影响越来越大。甲醛是室内空气的首要污染物。因其来源广、持续时间长、危害性大等特点，如何高效便捷得去除甲醛成为当今研究的热点。去除甲醛的方法多种多样，其中，纳米二氧化钛光催化氧化法被公认为是最有效、最具有发展前景的方法。但纳米二氧化钛光催化氧化技术也存在一定的弊端，本文将通过活性炭负载、三价铁离子掺杂的方法来优化纳米二氧化钛，提高光催化氧化性能。 本文通过溶胶—凝胶法制备纳米二氧化钛，并进行活性炭负载以及三价铁离子掺杂。通过描电子显微镜(SEM)、X射线衍射分析(XRD) 、N2吸附-脱附（BET、BJH）等仪器方法对制备所得的样品进行表征，并进行纳米二氧化钛负载量的测定。得到结论如下：制备得到的纳米二氧化钛尺寸在5—15nm之间，为纳米级，且均匀的负载在活性炭上。三价铁离子的掺杂可以促进锐钛矿型晶体的转变，降低转变温度（500℃），还能够延缓纳米二氧化钛粒径尺寸的长大。样品比表面积随温度升高先升高后降低。制备时确定的物质配比决定了纳米二氧化钛在活性炭上的负载量，不受热处理温度的影响。 本文以甲醛为目标物，通过活性炭负载掺杂三价铁离子改性的纳米二氧化钛光催化氧化剂去除甲醛的单因素及正交实验探究不同因素对甲醛气体去除效果的影响。通过进行多次循环实验探究使用次数对甲醛气体去除效果的影响。最后进行反应动力学分析。得到结论如下：通过单因素实验结果可知，500℃为最佳热处理温度，此时纳米二氧化钛的晶型为锐钛矿型且生长发育完全。0.5%为最佳三价铁离子掺杂量。甲醛气体在低浓度的情况下，活性炭负载掺杂铁离子改性的纳米二氧化钛光催化氧化剂去除甲醛效果最好，几乎达到100%，且速度很快。此时，活性炭及纳米二氧化钛的吸附作用占主导。15w/m2为最佳光照强度。过高的光照强度可能会使活性炭及纳米二氧化钛上的脱附能力大于吸附能力，甲醛气体降解率降低。通过正交实验可知，五种影响活性炭负载掺杂三价铁离子改性的纳米二氧化钛光催化氧化剂光催化氧化分解甲醛气体效果的因素主次要顺序为：甲醛气体初始浓度>热处理温度>光照强度>三价铁离子掺杂量>反应时间。通过多次循环实验得出的结果可知，随着使用次数的增加，活性炭负载掺杂三价铁离子改性的纳米二氧化钛光催化氧化剂的光催化氧化效果略有降低，但降低的程度不大。5次6小时循环实验后甲醛气体去除率仍然能够接近90%。建立动力学模型，得出的拟合曲线表明，其基本符合表观一级动力学方程，光催化氧化反应速率常数K=0.58，吸附速率常数k0=56.5。

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摘 要

ABSTRACT

目 录

第1章 绪 论

1.1研究背景

1.2甲醛

1.2.1甲醛的性质

1.2.2甲醛的来源

1.2.3甲醛的危害

1.2.4甲醛的处理方法

1.3研究目的与内容

1.3.1研究目的与意义

1.3.2研究内容

第2章 纳米二氧化钛光催化氧化基础理论

2.1纳米二氧化钛研究现状

2.2二氧化钛性质结构

2.3二氧化钛光催化原理

2.4纳米二氧化钛光催化氧化优缺点

2.5纳米二氧化钛制备方法

2.6纳米二氧化钛的固定化负载技术

2.7纳米二氧化钛的改性研究

2.8本章小结

第3章 活性炭负载掺杂金属离子改性的二氧化钛的制备与表征

3.1引言

3.2实验仪器与实验试剂

3.2.1实验仪器

上海飞越实验仪器有限公司

3.2.2实验试剂

3.3活性炭负载纳米二氧化钛光催化剂的制备方法

3.3.1活性炭预处理

3.3.2活性炭负载二氧化钛催化剂的制备

3.4活性炭负载掺杂金属离子改性的纳米二氧化钛催化剂的制备

3.5制备样品催化剂的表征

3.5.1 扫描电子显微镜分析(SEM)

3.5.2 X射线衍射分析(XRD)

3.5.3N2吸附-脱附BET、BJH

3.6纳米二氧化钛负载量测定

3.7本章小结

第4章活性炭负载掺杂铁离子改性的纳米二氧化钛光催化氧化剂 光催化氧化甲醛的研究

4.1引言

4.2实验系统

4.2.1实验条件

4.2.2实验装置

4.2.3甲醛去除率的计算方法

4.3光催化氧化反应步骤

4.4不同因素对甲醛去除效果的影响

4.4.1煅烧温度对甲醛降解率的影响

4.4.2三价铁离子掺杂量对甲醛降解率的影响

4.4.3初始浓度对甲醛降解率的影响

4.4.4光照强度对甲醛降解率的影响

4.4.5反应时间对甲醛降解率的影响

4.5正交实验

4.6使用寿命研究

4.7本章小结

第5章活性炭负载掺杂金属离子改性的纳米二氧化钛光催化剂 光催化氧化甲醛气体动力学研究

5.1引言

5.2动力学方程

5.2.1反应动力学方程使用条件

5.2.2反应动力学方程的建立与分析

5.3本章小结

第6章 结论与展望

6.1结论

6.2展望

参考文献

致 谢

攻读硕士学位期间论文发表及科研情况