石墨相氮化碳基光催化剂的制备及其光降解四环素的应用研究

摘要

水体中四环素对环境生态产生的危害已经成为亟待解决的问题。传统的处理技术如吸附法、臭氧法等对四环素的降解效率低且受到水体环境限制，而光催化氧化法是利用高反应活性的羟基自由基降解持久型生物难降解有机物，该技术已经成为了最具有前景的污水处理技术之一。作为新型可见光响应的光催化剂，石墨相氮化碳（g-C3N4）被广泛地运用于有机污染物降解、产氢等领域。
　　本文以提高 g-C3N4光催化剂的活性为目标，分别利用光催化剂复合和贵金属沉积法对g-C3N4进行改性。采用X-射线衍射（XRD）、X射线能谱仪(EDS)、固体紫外漫反射（UV-vis）、红外（FT-IR）、扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等方法对最终产物进行表征，以盐酸四环素作为目标废水模拟光催化材料的降解过程，并探讨研究光催化剂性能提高的机理。本课题主要从以下几个方面展开研究：
　　（1）通过化学吸附法制备了复合 g-C3N4/CeO2光催化剂。样品的表征结果表明：CeO2颗粒分散在 g-C3N4表面形成了 g-C3N4/CeO2异质结，异质结的形成促进了光生电子空穴的分离，从而提高了光催化剂的光催化活性。当CeO2和g-C3N4质量比为2％时，异质结的光催化活性最高，90min氙灯照射下，盐酸四环素的降解率达到了80%，符合一级动力学方程；重复使用五个循环， g-C3N4/CeO2对 TC的降解率仍保持70%以上。此外，还探讨了g-C3N4/CeO2异质结光催化活性提高的机理。
　　（2）采用光还原沉积法制备了Ag/g-C3N4/CeO2光催化剂。表征结果表明：纳米银在g-C3N4/CeO2复合催化剂表面上，发生了表面离子体共振，促进了光生电子空穴的分离，从而提高了复合材料的光催化活性。Ag的理论沉积量为2%时，对盐酸四环素的降解率在40min内最高可达到80%以上，符合一级动力学方程；重复使用五个循环， Ag/g-C3N4/CeO2对TC的降解率仍保持75%左右。
　　（3）采用光还原沉积法制备了 Ag/g-C3N4/ZnO光催化剂。分析结果表明：纳米银在g-C3N4/ZnO复合催化剂表面。与纯g-C3N4、纯ZnO和g-C3N4/ZnO相比，Ag/g-C3N4/ZnO的活性明显提高了，在1h的光照下可降解盐酸四环素85%左右。

目录

声明

第一章 绪 论

1.1 四环素类抗生素及其污染现状

1.2 四环素类抗生素废水的处理方法

1.3 g-C3N4光催化氧化技术的现状

1.4 g-C3N4光催化剂的改性

1.5 本研究的主要研究内容

第二章 g-C3N4/CeO2复合光催化剂的制备及光催化性能

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第三章Ag/g-C3N4/CeO2复合光催化剂的制备及光催化性能

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 Ag/g-C3N4/ZnO复合光催化剂的制备及光催化性能

4.1 引 言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

结论和展望

参考文献

研究成果

致谢