超重力湿式氧化法脱除煤气中硫化氢工艺研究

摘要

煤气作为一种高热值燃料，广泛应用于工业加热炉生产。煤气中H2S的存在不仅影响产品质量，而且对设备和环境造成危害，所以煤气中H2S的脱除是一个非常重要的净化过程。在众多脱硫技术中，湿式氧化法因其适用范围广、脱硫效率高，而得到广泛应用。采用填料吸收塔脱硫，其液体循环量大、气液接触时间长、副反应多，容易造成设备堵塞和操作费用增多。寻求一种新型脱硫设备与技术，对降低煤气脱硫成本意义重大。超重力技术具有传质效率高、气液时间短等优势，针对含H2S、CO2的煤气脱硫，有可能解决脱硫选择性低、传质效果差、副反应多等问题。
　　本文以旋转填料床为吸收设备，搭建了对含H2S、CO2模拟煤气的湿式氧化法脱硫工艺装置，分析了H2S、CO2在吸收过程中的化学反应特性，在此基础上对吸收和再生两过程进行基础与应用研究。以液气比、超重力因子、气液停留时间、再生时间等作为操作参数，研究煤气脱硫过程中脱硫率、选择性及再生率随各操作参数的变化关系，为工业放大、优化提供理论基础及参考。常温、常压下，以 Na2CO3与 H2S、CO2为实验体系，采用电导法分别测定两者的反应速率常数，对其在吸收过程中的化学活性差异进行研究。结果表明：Na2CO3与H2S反应速率常数为CO2的500倍，在与弱碱反应过程中，两种酸性气体存在明显化学活性差异。利用H2S和CO2在弱碱中化学反应特性的差异，采用湿式氧化法，在0-8 m3/h处理气量的实验规模上，对N2、H2S和CO2配制的模拟发生炉煤气，进行超重力脱硫实验。结果表明：在旋转填料床中，脱硫率随 Na2CO3浓度、超重力因子、液气比和气液接触时间增大而增大；选择性随碳Na2CO3浓度、气液接触时间、液气比的增大而减小，随超重力因子的增大呈先上升后下降趋势。所确定的适宜操作参数为：超重力因子94，碳酸钠浓度12 g/L，气液接触时间0.2 s，液气比20 L/m3。在此工艺条件下，脱硫率为95％，选择性因子可达35以上。在相同规模下，进行填料塔煤气脱硫实验，当脱硫率同为93%时，旋转填料床所吸收CO2浓度仅为填料塔的二十分之一，说明旋转填料床在选择性煤气脱硫方面具有一定优势。基于湿式氧化法再生原理，在0-100L/h处理量的实验规模上，构建超重力法再生实验装置。结果显示：在实验范围内，适宜的再生工艺参数为：液气比8L/m3，超重力因子60，再生时间16min。在此条件下，单台错流旋转填料床再生16 min可达到70%以上的再生率。在相同规模下，进行填料塔脱硫液再生实验，表明旋转填料床比填料塔可提高13%的再生效果。

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1 文献综述

1.1煤气脱硫的重要意义

1.2 H2S脱除方法技术

1.3选择性脱硫方法技术

1.4超重力技术选择性脱除H2S的应用

1.5脱硫液再生研究

1.6研究内容

2 碳酸钠吸收H2S和CO2的反应机理研究

2.1 H2S和CO2与碱反应的竞争反应机理

2.2电导法测反应速率常数

2.3 实验方法

2.4实验试剂及仪器设备

2.5 Na2CO3溶液与H2S、CO2竞争反应

2.6本章小结

3 选择性吸收H2S实验

3.1 PDS法脱硫过程催化机理

3.2选择性脱硫过程中影响因素分析

3.3实验方法

3.4 实验试剂及仪器设备

3.5 旋转填料床中选择性脱硫实验

3.6 填料塔与旋转填料床中选择性脱硫对比实验

3.7 本章小结

4 脱硫液再生实验

4.1 实验方法

4.2 实验试剂及仪器

4.3 旋转填料床中正交实验

4.4 旋转填料床中再生实验

4.5 旋转填料床和填料塔再生实验对比

4.6 硫颗粒分析

4.7 本章小结

5 总结

5.1 结论

5.2 创新点

5.3 建议及不足

参考文献

攻读硕士期间发表的论文及所取得的研究成果

致谢