聚苯乙烯负载低代数树形分子吸附剂的制备及其吸附性能研究

摘要

树形分子以其独特的结构特征作为配体容易实现对多种金属离子的络合。以其为功能基的含氮类吸附剂具有优良的吸附性能，在金属离子的分离和富集、环境保护、水处理等领域中都有较大的实际应用价值。本文以氯甲基化聚苯乙烯（PS-Cl）为前驱体，分别以乙二胺（EDA）、二乙烯三胺（DETA）、三乙烯四胺（TETA）为核心，合成端基为氨基的1．0代吸附剂：PS-EDA、PS-DETA、PS-TETA；端基为酯基的1．5代吸附剂：PS-EDA-MA、PS-DETA-MA、PS-TETA-MA；端基为氨基的2．0代吸附剂：PS-EDA2、PS-DETA2、PS-TETA2。利用傅立叶红外光谱（FTIR）、元素分析、热重分析（TG）和孔结构分析（WAXD）对合成吸附剂的结构进行了表征。并研究了吸附剂对Au3+、Hg2+等金属离子的吸附性能。通过实验得到以下结论： ⑴采用发散法成功地合成了一系列聚苯乙烯负载低代数树形分子吸附剂。红外光谱分析表明，吸附剂中键接上预期的功能基。由于空间位阻的增大及交联程度的加深，2．0代吸附剂中仍残留少量酯基。元素分析表明，吸附剂的含氮量随功能基含氮量的增大而增大。由于交联结构和空间位阻效应的存在，吸附剂的实际功能基负载量均低于其理论值。热重分析表明，吸附剂具有良好的热稳定性，分解温度均约为200℃。孔结构分析表明，在合成吸附剂过程中形成新的大孔。由于在合成中发生了交联反应，吸附剂的孔径随着代数的升高而减小，反应后期随着引入官能团数量的增多，交联程度加深。 ⑵静态饱和吸附实验结果表明，吸附剂对金属离子的吸附量基本上随含氮量的增大而增大。相同代数吸附剂对同种金属离子的吸附量大小依次为：PS-TETA>PS-DETA>PS-EDA， PS-TETA-MA>PS-DETA-MA>PS-EDA-MA，PS-DETA2>PS-TETA2>PS-EDA2。由于空间位阻的增大和交联程度的加深，PS-TETA2的含氮量虽然大于PS-DETA2，吸附量却低于PS-DETA2。吸附剂对Au3+的吸附量比Hg2+的大，但对二者的吸附量均高于其他金属离子。 ⑶pH值对吸附量的影响实验结果表明，吸附剂对Au3+、Hg+吸附的最佳pH值均为2．0。 ⑷吸附动力学实验结果表明，在实验浓度范围内，吸附剂对Au3+、Hg2+的吸附过程属于液膜扩散机理；动力学模型更符合拟二级动力学模型。 ⑸吸附热力学实验结果表明，在实验浓度范围内，吸附剂对Au3+、Hg2+的吸附过程符合Langmuir模型和Freundlich模型。其中，对Au3+的吸附更符合Langmuir模型，对Hg2+的吸附更符合Freundlich模型。对Au3+、Hg2+的吸附过程均为吸热过程并可自发进行。 ⑹选择性吸附实验结果表明，在所研究的二元体系中，吸附剂对Au3+、Hg2+均具有较强的吸附选择性能。 ⑺对吸附Au3+、Hg2+后的吸附剂的洗脱实验结果表明，对Au3+、Hg2+都有较好的洗脱效果，吸附剂可以重复利用。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章 绪论

1.1 概述

1.2 树形分子及其研究进展

1.2.1 树形分子简介

1.2.2 树形分子的研究进展

1.3 含氮类吸附剂及其研究进展

1.3.1 以天然高分子为母体的含氮类吸附剂

1.3.2 以人工合成高分子为母体的含氮类吸附剂

1.4 本课题的提出及研究内容

第二章 聚苯乙烯负载低代数树形分子吸附剂的制备及表征

2.1 引言

2.2 实验部分

2.2.1 试剂与仪器

2.2.2 合成路线

2.2.3 1.0 代吸附剂的合成

2.2.4 1.5 代吸附剂的合成

2.2.5 2.0 代吸附剂的合成

2.3 结果与讨论

2.3.1 红外光谱表征

2.3.2 元素分析表征

2.3.3 热重分析表征

2.3.4 孔结构分析表征

2.4 本章结论

第三章 聚苯乙烯负载低代数树形分子吸附剂的吸附性能

3.1 引言

3.2 试剂与仪器

3.2.1 试剂

3.2.2 仪器

3.3 实验方法

3.3.1 静态饱和吸附量

3.3.2 pH值对吸附量的影响

3.3.3 吸附剂的吸附动力学

3.3.4 吸附剂的吸附热力学

3.3.5 吸附剂的选择吸附性能

3.4 结果与讨论

3.4.1 静态饱和吸附量

3.4.2 吸附剂对Au3+的吸附性能

3.4.3 吸附剂对Hg2+的吸附性能

3.5 本章结论

结 论

参考文献

发表论文情况

致 谢