水合物合成动力学实验及力学-化学耦合分析模型研究

摘要

近200年的水合物研究历史，其核心一直离不开对水合物形成和抑制机制的研究及应用，而其直接目的便是探寻更加经济和合理的形成与抑制方式。在对抑制剂的研究取得突破性进展之后，对其形成条件的优化便提到了首要位置。而研究水合物合成的宏观动力学条件对其生长的具体影响，探寻水合物生长过程中力学-化学耦合作用的微观机理，进一步优化其形成的外部条件也必然成为水合物技术应用研究的重中之重。 本文在广泛研究晶体成核理论和水合物生长经典动力学模型的基础上，应用新型的喷射实验平台对水合物制备过程中的宏观动力学条件，包括温度、压力、活性剂和气-水混合方式等对水合物成核、生成过程中的具体影响进行了对比试验，并针对实验现象，结合SLOAN的气-水簇成核理论，就水合物生长过程的微观机理进行了初步分析。研究表明，压力是控制水合物生长的关键因素，过冷、过压明显加快水合物成核过程，活性剂、喷射雾化方式能有效提高水合物生长速度，降低能耗。实验证明：基于喷射的水合物制备平台，相对常规搅拌方式而言，无论是生长速度还是最终含气量，都有了显著提高。 结合晶体生长理论和相关实验数据，本文建立了喷射雾化条件下水合物生长的力学-化学耦合计算模型。通过深入分析低温高压条件下气液间相互作用的力学机制与水合物生长的化学反应过程之间的耦合机理，综合考虑雾化方式、过饱和度、传质条件以及不同成核方式等对水合物生长过程的微观影响，建立起能够准确表达半间歇式雾化反应体系中水合物晶体生长与气水消耗的数学关联式，为雾化条件下水合物生长的微观机理研究提供理论支持。 本文还从实验数据出发，对应用水合物技术于煤层气产业的可行性进行了研究。并对单井日产量为6000～8000 m3煤层气井田设计出一套小型的工业化生产流程，根据其生产能力对主要生产设备进行选型设计，对其工业能耗进行了计算，通过与LNG技术的投资运营费用对比表明：应用水合物技术储运煤层气密度高、费用低而且安全可靠，在煤层气开采和矿井瓦斯处理等方面具有很高的应用价值。

目录

文摘

英文文摘

论文说明：符号说明

第一章绪论

1.1水合物的概念、结构和性质

1.2水合物形成及抑制机制的研究现状

1.2.1研究简史及主要应用领域

1.2.2自然界水合物形成的力学机制

1.2.3水合物形成的动力学模型

1.3研究目的、意义与内容

第二章PW30-14型水合物合成试验台的研制

2.1国内外实验装置的现状及主要问题分析

2.2基于喷射的半间歇式水合物合成方案设计

2.3 PW30-14型水合物试验台结构组成与设备技术指标

2.4 PW30-14型试验装置性能评价及主要应用

第三章水合物合成动力学实验研究

3.1实验方法及相关实验现象

3.2宏观动力学条件对水合物合成的控制机理

3.2.1表面活性剂加速水合物生成

3.2.2温度、压力条件对水合物生成的控制机制

3.2.3气-水混合方式对生成的影响及机理分析

3.3水合物形成过程的微观动力学分析

3.3.1驱动力作用下的溶解阶段

3.3.2成核过程的力学化学机理

3.3.3晶体生长的动力学过程

3.4本章结论

第四章喷射系统中水合物生成的力学-化学耦合模型

4.1现有模型分析

4.2模型基本假设

4.3基于喷射平台的水合物合成力学-化学耦合计算模型

4.3.1喷嘴力学特性

4.3.2溶解、成核及生长过程

4.4结语

第五章多级反应工业流程初步设计及能耗计算

5.1可行性研究

5.2制备工艺初步设计

5.2.1工业流程图

5.2.2流程简介

5.3成本核算

5.3.1主要设备参数设计

5.3.2能耗计算

5.4经济费用估算

5.5结语

第六章结论

参考文献

致 谢

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